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鄭耿鋒/羅干AEM:強堿性堿土金屬鈣鈦礦中低配位Cu位點實現高速CO2電還原為CH4

鄭耿鋒/羅干AEM:強堿性堿土金屬鈣鈦礦中低配位Cu位點實現高速CO2電還原為CH4
電化學CO2還原反應(CO2RR)為降低大氣中CO2含量,同時生產高附加值的化學品/燃料提供了一條有前景的途徑。銅基材料與*CO和*H中間體具有適當的結合能,可以將CO2轉化為深度還原(> 2e?轉移)產物。其中,作為C1還原產物,甲烷的生成需要經過一個復雜的動力學緩慢的八電子轉移途徑,但是目前大多數報道的電催化劑活性仍不理想,CH4的部分電流密度相對較低,并且在大電流下(|jtotal|> 300mA cm?2)下也需要高過電位。
基于此,復旦大學鄭耿鋒商丘師范學院羅干等提出在鈣鈦礦氧化物的A位點合理地摻入堿土金屬離子以提高其表面堿性和CO2的化學吸附能力,從而促進CO2RR活性。
鄭耿鋒/羅干AEM:強堿性堿土金屬鈣鈦礦中低配位Cu位點實現高速CO2電還原為CH4
鄭耿鋒/羅干AEM:強堿性堿土金屬鈣鈦礦中低配位Cu位點實現高速CO2電還原為CH4
具體而言,Ca2CuO3鈣鈦礦由角線相聯[CuO4]平面鏈組合而成,與傳統鈣鈦礦結構和稀土金屬作為A位的La2CuO4相比,Ca2CuO3催化劑表現出更強的基本強度和改善的CO2吸附能力,并且Ca2CuO3中較大的Cu?Cu距離抑制了C?C偶聯進一步促進了CO2?CH4的轉化。
理論計算表明,在CO2RR過程中,通過表面Ca2+陽離子的部分浸出形成配位不飽和的Cu位點,這加速了*CO和隨后的*CHO中間體轉化為*CH2O,以及抑制競爭性析氫反應,從而實現CO2在相對較低的電位下轉化為CH4
鄭耿鋒/羅干AEM:強堿性堿土金屬鈣鈦礦中低配位Cu位點實現高速CO2電還原為CH4
鄭耿鋒/羅干AEM:強堿性堿土金屬鈣鈦礦中低配位Cu位點實現高速CO2電還原為CH4
因此,在?1 A cm?2總電流密度下,所制備的Ca2CuO3催化劑在?0.30 V電位下的CH4法拉第效率達到51.7±2.3%,CH4部分電流密度為517±23 mA cm?2;同時,Ca2CuO3催化劑在?1 A cm?2總電流密度下連續電解6小時后仍保持44%的CH4法拉第效率,且催化劑的形貌和組成未發生明顯變化,表明該催化劑具有優異的穩定性。
總之,這項工作提出了一個調整鈣鈦礦氧化物A位的設計策略,為設計用于低過電位下CO2轉化為CH4的鈣鈦礦型催化劑提供了指導。
High-rate CO2-to-CH4 Electrosynthesis by Undercoordinated Cu Sites in Alkaline-Earth-Metal Perovskites with Strong Basicity. Advanced Energy Materials, 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204417

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