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逯樂慧團(tuán)隊(duì)AM：空間限制和雙金屬催化的協(xié)同策略提升鋰硫電池的硫轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)

鋰硫電池具有高理論比容量 (1675 mAh/g)、豐富硫資源、環(huán)境友好、價(jià)格低廉等優(yōu)勢，是一種高性能的新型儲能電池。在放電過程中，硫鋰化會(huì)形成一系列長鏈多硫化物(S₈→Li₂S₈→Li₂S₆→Li₂S₄)，它們?nèi)菀兹芙庠诿鸦娊庖褐校斐煽焖俚娜萘克p和較差的循環(huán)穩(wěn)定性。這種現(xiàn)象被稱為“穿梭效應(yīng)”，嚴(yán)重阻礙了鋰硫電池的商業(yè)應(yīng)用。

在此，中科院長春應(yīng)用化學(xué)研究所逯樂慧研究員團(tuán)隊(duì)提出了一種核殼結(jié)構(gòu)的Co/Ni雙金屬摻雜MOF/硫顆粒的策略來解決這一難題。

該策略巧妙地將硫顆粒封裝在CoNiMOF的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)里，作者將其比喻為“魚在網(wǎng)中”，CoNiMOF作為“網(wǎng)”為硫顆粒（“魚”）提供了前所未有的空間限制和豐富的催化位點(diǎn)，且具有長期穩(wěn)定性、離子篩選、強(qiáng)的多硫化物吸附能力、良好的多步催化轉(zhuǎn)化效率。

多種物理化學(xué)和理論分析證明了空間限制和雙金屬催化的協(xié)同作用可以顯著提升界面電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)和硫轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)，從而抑制穿梭效應(yīng)。

圖1. 作用機(jī)制

總之，該工作采用核殼結(jié)構(gòu)的Co/Ni雙金屬摻雜金屬有機(jī)框架(MOF)/硫納米粒子來解決鋰硫電池多硫化物溶解等問題；這種方法通過將硫封裝在有序結(jié)構(gòu)中，提供了前所未有的空間限制和豐富的催化位點(diǎn)。這種保護(hù)層具有長期穩(wěn)定性、離子屏蔽、高鋰-多硫化物吸附能力和多步催化轉(zhuǎn)換能力。

此外，MOF 的局部電子賦予了正極卓越的電子/鋰離子轉(zhuǎn)移能力。通過多種物理化學(xué)和理論分析，證明了由此產(chǎn)生的協(xié)同作用可顯著促進(jìn)界面電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)、促進(jìn)硫轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)并抑制穿梭。組裝后的Li-S 電池在0.2C下循環(huán)400次后，容量穩(wěn)定且高度可逆，衰減很小（每次循環(huán) 0.075%）；在高硫負(fù)荷下循環(huán)200次后，軟包電池的面積容量為3.8 mAh cm^-2；軟包電池的性能也得到了明顯改善。

圖2. 空間限制和雙金屬催化的協(xié)同作用

Synergizing Spatial Confinement and Dual-Metal Catalysis to Boost Sulfur Kinetics in Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202304120

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