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?南昌大學(xué)AFM: 局域電子結(jié)構(gòu)導(dǎo)向的Fe–N–C基偶聯(lián)催化劑用于高效氧電還原

Fe–N–C材料是取代鉑基氧還原反應(yīng)(ORR)催化劑的有希望的候選材料，但是由于其活性和穩(wěn)定性不太理想，其大規(guī)模應(yīng)用受到了阻礙。近日，南昌大學(xué)陳義旺和袁凱等提出了一個(gè)可行的配體工程策略，通過在金屬-有機(jī)框架材料中引入工程化的硫來調(diào)控Fe–N–C基偶聯(lián)催化劑的局部電子，所得催化劑具有包埋在N/S摻雜的碳上豐富的Fe-N₄中心和FeS納米顆粒(FeS/FeNSC)。

具體而言，F(xiàn)eS/FeNSC催化劑具有優(yōu)良的ORR性能(E_1/2=0.91 V)、較好的四電子途徑選擇性、較低的H₂O₂產(chǎn)率和較好的堿性介質(zhì)長(zhǎng)期穩(wěn)定性。此外，基于FeS/FeNSC的鋅-空氣電池具有高的峰值功率密度(256.06 mW cm^-2)，并且其在20 mA cm^-2電流密度下具有高達(dá)600 h的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，基于FeS/Fe NSC的全固態(tài)柔性ZAB還可以成功地為不同彎曲角度的溫度濕度計(jì)供電，這表明FeS/Fe NSC在可穿戴電子器件的儲(chǔ)能/轉(zhuǎn)換技術(shù)中的巨大潛力。

FeS/Fe NSC催化性能和穩(wěn)定性的顯著改善可歸因于以下結(jié)構(gòu)和組成優(yōu)點(diǎn):1.工程化FeS納米顆粒和氧化硫協(xié)同調(diào)節(jié)Fe-N₄位點(diǎn)的電子構(gòu)型，以改善FeS/Fe NSC的ORR性能；2.所形成的碳納米管可以保護(hù)和屏蔽內(nèi)部FeS不接觸堿性介質(zhì)，確保催化劑保持長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

總的來說，該項(xiàng)工作不僅為Fe–N–C基偶聯(lián)催化劑的局部電子結(jié)構(gòu)控制提供了一種有效的策略，而且為可持續(xù)節(jié)能/儲(chǔ)能裝置高效催化劑的進(jìn)一步發(fā)展和實(shí)際應(yīng)用提供了參考。

Steering Local Electronic Configuration of Fe–N–C-Based Coupling Catalysts via Ligand Engineering for Efficient Oxygen Electroreduction. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202209315

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