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施劍林/崔香枝Nature子刊：肼氧化過程中活性中心恢復和N?N鍵斷裂促進電化學制氫

電化學水分解(OWS)是利用風能、太陽能等清潔能源獲得高純氫氣的有效途徑。然而，OWS中的陽極析氧反應(OER)動力學緩慢，需要較高的電解電位和昂貴的貴金屬催化劑才能克服巨大的反應能壘。將甲醇、乙醇、甲酸、肼(N₂H₄)和尿素等小分子在陽極上進行電催化氧化，是降低析氫反應(HER)能耗的有效措施之一。

肼氧化反應(HzOR，N₂H₄ + 4OH^?→N₂ + 4H₂O + 4e^?，?0.33 V_RHE)是理想的OER替代反應，但N₂H₄容易直接分解形成N₂和H₂，降低了N₂H₄的電化學利用率。因此，設計高效、低成本的HzOR電催化劑以提高N₂H₄的電化學利用率，對實現低能耗和高效制氫具有重要意義。

基于此，中科院上海硅酸鹽研究所施劍林和崔香枝等采用界面工程技術制備了鎳泡沫負載的三維鎳鈷磷化物異質結，將CoP納米粒子均勻分布在NiCoP納米線上(Ni-Co-P/NF)，以提高N₂H₄的電化學利用率。

實驗結果表明，該催化劑具有良好的HER/HzOR性能，在10 mA cm^?2電流密度下，Ni-Co-P/NF的HER過電位僅為37 mV；其在10和1000 mA cm^?2下的HzOR的過電位分別為?54和187 mV，優于大多數報道的非貴金屬或貴金屬催化劑。

更重要的是，研究人員深入探討了HzOR的催化機理：在HzOR過程中N₂H₄分子能夠即時恢復活性金屬?P組分，并且HzOR在0.2 V及以上遵循新的N?N鍵斷裂路徑，超越了傳統的PCET路徑，賦予Ni-Co-P/NF優越的HzOR性能。

因此，以Ni-Co-P/NF作為陽極和陰極催化劑的電解槽僅需0.498 V的外加電壓就能達到500 mA cm^?2的電流密度，大大降低了H₂的生產消耗。同時，通過調節N₂H₄濃度，N₂H₄的電化學利用率最高可達93%。總的來說，這項工作提供了一個具有卓越性能的HzOR催化劑并揭示了HzOR的催化機理，有利于實現未來工業制氫能耗大大降低。

Active Site Recovery and N-N Bond Breakage during Hydrazine Oxidation Boosting the Electrochemical Hydrogen Production. Nature Communications, 2023. DOI:10.1038/s41467-023-37618-2

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