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固體聚合物電解質(SPE)離子電導率低，使用壽命短，限制了常溫聚合物鋰金屬電池的應用。

在此，天津理工大學張聯齊、宋大衛、馬月等人開發了一種常溫雙層固體聚合物電解質，并創新性地研究了相關工作機制。

在該工作中，聚碳酸丙烯酯（PPC）/琥珀腈（SN）與正極接觸，而聚氧化乙烯（PEO）/Li₇La₃Zr₂O₁₂靠近負極側。此外，通過分子動力學（MD）模擬，首次闡明了SN和鋰鹽之間的分子間相互作用，SN的N原子和鋰離子之間形成了配位（[SN···Li+]）。

更重要的是，利用密度泛函理論（DFT）進一步闡明了SN和PPC/PEO聚合物之間的強相互作用，SN···PPC的結合能為-0.860 eV，SN···PEO的值為-0.744 eV，證明了[SN···Li+]溶解鞘結構的形成。理想的結合能為[SN···Li+]結構的生成提供了潛在動力進而允許鋰離子通過聚合物段快速傳輸。此外，SN···PPC呈現出比SN···PEO更強的結合能，這有利于隔離鋰負極和SN之間的直接接觸，從而防止寄生反應的發生。

圖1. 分子動力學模擬

研究表明，使用DSPE組裝的LFP/Li電池顯示出優異的循環性能，在室溫下循環200次后容量保持率達到96%。而NCM622/Li電池的放電容量為188.6 mAh g^-1，100次循環后的容量保持率為86.3%。

值得注意的是，Li/Li對電池循環1000小時后具有55 mV的低過電位且25℃下高達1.3 mA cm^-2的臨界電流密度。因此，這項工作對室溫下SPE離子傳輸機制的有了深刻認識將促進具有環境可操作性和高安全性的先進電解質設計。

圖2. DSPE組裝全電池的電化學性能

Li-Ion Transfer Mechanism of Ambient-Temperature Solid Polymer Electrolyte toward Lithium Metal Battery, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202204036

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張聯齊/宋大衛/馬月AEM：室溫固態聚合物電解質中的鋰離子轉移機理

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