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質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFCs）惡劣的工作環(huán)境對Pt基合金催化劑的穩(wěn)定性提出了巨大挑戰(zhàn)。其中，具有顯著離域電子分布的金屬鍵的廣泛存在通常導(dǎo)致成分偏析和性能快速衰減。

基于此，華中科技大學(xué)李箐教授（通訊作者）等人報道了一種L1₀-Pt₂CuGa金屬間納米顆粒作為高性能PEMFC正極催化劑，在Pt-Ga之間具有獨特的共價原子相互作用。

L1₀-Pt₂CuGa/C催化劑在燃料電池陰極中表現(xiàn)出優(yōu)異的氧還原反應(yīng)（ORR）活性和穩(wěn)定性（0.9 V時的質(zhì)量活性為0.57 A mg_Pt^-1，H₂-O₂/空氣中的峰值功率密度為2.60/1.24 W cm^-2，30000次循環(huán)后0.8 A cm^-2時僅28 mV電壓損失）。

通過DFT計算，作者研究了L1₀-Pt₂CuGa表面的氧吸附能（E_O），并與純Pt(111)表面的氧吸附能進(jìn)行了比較。

合金化和應(yīng)變效應(yīng)都有助于增強L1₀-Pt₂CuGa上的ORR活性。在未應(yīng)變的L1₀-Pt₂CuGa/Pt核-殼板表面，晶格參數(shù)與Pt(111)相同，E_O比Pt(111)高0.07 eV，表明氧的過度結(jié)合得到了緩解。

此外，L1₀-Pt₂CuGa板表面的E_O在表面壓縮作用下呈線性增加，當(dāng)雙軸應(yīng)變?yōu)?%時，其E_O值比Pt(111)板高0.21 eV，表明L1₀-Pt₂CuGa板表面的E_O值最優(yōu)，且應(yīng)變對ORR活性具有主導(dǎo)作用。L1₀-Pt₂CuGa中Cu的引入導(dǎo)致氧結(jié)合減弱，與A1-PtGa相比，L1₀-Pt₂CuGa的ORR活性增強。

作者還計算了L1₀-Pt₂CuGa表面Pt原子的空位形成能（E_vac），并與Pt(111)表面的空位形成能進(jìn)行了比較。Pt的E_vac從Pt(111)上的0.98 eV增加到L1₀-Pt₂CuGa NPs上的1.28 eV，表明L1₀-Pt₂CuGa NPs表面Pt原子的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和耐溶解性有所提高。

Inducing Covalent Atomic Interaction in Intermetallic Pt Alloy Nanocatalysts for High-Performance Fuel Cells. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202302134.

https://doi.org/10.1002/anie.202302134.

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?華科大李箐教授Angew.：L10-Pt2CuGa/C助力高性能燃料電池

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