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秦明禮/賈寶瑞/薛軍民?JACS：面工程和孔設計促進析氧催化中的動態鐵交換，打破活性-穩定性權衡

析氧反應(OER)在可再生能源技術中發揮著至關重要的作用，包括燃料電池、金屬-空氣電池和水分離。然而，現有的催化劑由于OER動力學緩慢，性能仍不理想。

在此，北京科技大學秦明禮教授、賈寶瑞教授聯合新加坡國立大學薛軍民教授等人開發了一種新型高效催化劑。該催化劑通過晶面工程和孔結構設計來調控OER中活性Fe的動態交換機制。

以氫氧化鈷為催化劑主體，在納米孔洞中填充Fe物種，形成高密度的納米孔洞。在OER過程中，動態Fe被納米孔壁上的(101?0)位點選擇性地強吸附，而不是基面上的(0001)位點，同時納米孔的空間限制效應減緩了Fe從催化劑向電解質的擴散。

圖1. 鐵同位素標記測量

總之，該工作設計了一種蜂窩狀的氫氧化鈷作為載體材料，選擇性地將Fe離子固定在載體的孔洞中，構建了一種異質結構的OER催化劑。DFT結果表明，Fe對氫氧化鈷納米孔壁上(101?0)的吸附強于對基面(0001)的吸附;MD模擬結果表明，納米孔具有空間限制效應，抑制Fe從催化劑向電解液的擴散。

結果，形成局部高通量動態鐵平衡來提高OER。作為一種優良的OER催化劑，該材料表現出了非常低的過電位(28.0 mV, 10 mA cm^?2)和良好的長期穩定性(130 h)。將該催化劑應用于鋅?空氣電池中，放電/充電電壓差為0.72 V，即使在使用170 h后也能穩定保持。

該工作表明，通過精確調整動態Fe活性位點，納米結構在同時提高OER活性和穩定性方面具有巨大的潛力。

圖2. 可充電鋅空氣電池性能

Facet Engineering and Pore Design Boost Dynamic Fe Exchange in Oxygen Evolution Catalysis to Break the Activity–Stability Trade-Off, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.3c03481

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