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東南大學(xué)張?jiān)?沈艷飛Nature子刊：CuSAC6N6助力智能生物傳感

為增強(qiáng)具有化學(xué)鼻子的機(jī)器人等人工契機(jī)的自適應(yīng)性，科學(xué)家們尋找具有多種可調(diào)節(jié)反應(yīng)途徑的催化劑，但通常受到不一致的反應(yīng)條件和負(fù)面內(nèi)部干擾的阻礙。

基于此，東南大學(xué)張?jiān)〗淌诤蜕蚱G飛教授等人報(bào)道了一種適應(yīng)性強(qiáng)的石墨C₆N₆基Cu單原子催化劑（Cu_SAC₆N₆）。通過結(jié)合Cu-O途徑驅(qū)動(dòng)過氧化物酶底物的基本氧化，并通過自由羥基自由基途徑進(jìn)行光觸發(fā)的第二次增益反應(yīng)。在家用燈光下觀察到良好的堿性活性和高達(dá)3.6倍的極好增益，優(yōu)于對照組，包括過氧化物酶樣催化劑、光催化劑或它們的混合物。

作者利用時(shí)間依賴DFT（TD-DFT）方法計(jì)算了這三種系統(tǒng)的前50個(gè)激發(fā)態(tài)，并模擬了吸收光譜。Cu_SAC₆N₆、Cu-g-C₃N₄和Cu-PCN的電子-電荷質(zhì)心距離（D）證明了π互連的D-A對的關(guān)鍵作用。

基于空穴-電子理論，采用D值來評價(jià)空穴-電子分離，D值越大，空穴-電子分離越明顯。Cu-g-C₃N₄和Cu-PCN的D值分別為0.24 ?/2.08 ?/2.18 ?和0.72 ?/0.72 ?/3.08 ?，導(dǎo)致電子-空穴在沒有外界幫助的情況下快速復(fù)合。

在Cu_SAC₆N₆中插入-N=CH-CH=N-連接體后，金屬原子和電子之間的吸引力增強(qiáng)，電子中心有向Cu原子靠近的強(qiáng)烈傾向，而空穴中心仍集中在激發(fā)三嗪環(huán)中，導(dǎo)致電子和空穴的質(zhì)心距離進(jìn)一步增大到3.08 ?/3.25 ?/3.53 ?。這種良好的空間分離不僅減少了電子和空穴的復(fù)合，而且促進(jìn)了分子內(nèi)電荷的分離和遷移，很好地解決了堿性反應(yīng)和增益反應(yīng)的負(fù)面內(nèi)部干擾問題。

Adaptable graphitic C₆N₆-based copper single-atom catalyst for intelligent biosensing. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-38459-9.

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