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在二維（2D）材料覆蓋下的受限催化已成為在各種重要反應(yīng)中獲得高效催化劑的一種有前途的方法。基于此，國家納米科學(xué)與技術(shù)中心宮建茹研究員和譚婷研究員等人報(bào)道了一種多孔覆蓋結(jié)構(gòu)，以提高2D覆蓋催化劑的界面電荷和傳質(zhì)動(dòng)力學(xué)，即基于n-Si基底的涂覆有多孔石墨烯（pGr）單層的NiO_x薄膜模型電催化劑的n-Si/TiO₂/NiO_x/pGr光陽極具有優(yōu)異的光電化學(xué)氧化析出反應(yīng)（OER）。結(jié)果表明，對比本征石墨烯覆蓋物和無覆蓋物的對照樣品，pGr覆蓋物通過平衡光陽極和電解質(zhì)界面處的電荷和傳質(zhì)來增強(qiáng)OER動(dòng)力學(xué)。

通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者研究了n-Si/TiO₂/NiO_x/pGr光陽極中覆蓋孔徑對pGr覆蓋的NiOx電催化劑固有活性的影響。OER過程中，NiO_x的活性物種是具有層狀結(jié)構(gòu)的NiOOH，其中羥基化表面比表面氧原子一半羥基化的化學(xué)計(jì)量表面具有更高的催化活性。

作者首先構(gòu)建了一個(gè)羥基化的NiOOH板來代表NiO_x(M)，接著構(gòu)建原始的Gr覆蓋體系（Gr）被小孔徑pGr覆蓋的體系，即C1（pGr/C1）和C4（pGr/C4），分別具有相應(yīng)的單-碳和四-碳原子空位。此外，采用鋸齒形（pGr/ZZ）和扶手形（pGr/AC）的邊緣模型來表示孔徑較大的pGr。邊緣的懸空鍵在OER條件下具有高活性，因此仔細(xì)評估邊緣的氧化。

通過DFT計(jì)算，未覆蓋NiOOH的過電位為0.54 V，而原始Gr的覆蓋使過電位高達(dá)0.81 V。作者還進(jìn)一步研究了各種pGr覆蓋NiOOH模型中缺陷附近位點(diǎn)的催化活性，缺陷位點(diǎn)上的欠配位碳原子與吸附的O和OOH相互作用，穩(wěn)定中間體并降低過電位。

隨著孔隙尺寸從C1和C4空位擴(kuò)大到邊緣模型呈現(xiàn)的更大孔隙，OER活性增加，過電位降低。當(dāng)孔邊緣被氧化形成C=O基團(tuán)時(shí)，*OOH基團(tuán)中的氫原子與C=O基團(tuán)中的氧原子形成氫鍵，進(jìn)一步穩(wěn)定了結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致過電位更低。結(jié)果表明，pGr邊緣是增強(qiáng)OER活動(dòng)的關(guān)鍵。

Porous 2D Catalyst Covers Improve Photoelectrochemical Water-oxidation Performance. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202211008.

https://doi.org/10.1002/adma.202211008.

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宮建茹/譚婷AM：多孔2D催化劑助力光電化學(xué)水氧化

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