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邱介山/于暢JACS：剖幽析微！高壓/速率水基超級電容器非溶劑稀釋劑溶劑化學的微觀研究

局部的“鹽包水”(LWIS)電解質是下一代高電壓水電解質的有希望的候選者與低粘度/鹽超越高鹽電解質。一種有效而高性能的稀釋劑主要決定了LWIS電解質的性質。

因此，大連理工大學邱介山和于暢等提出了對LiNO₃的溶解度敏感相關的溶劑的施主數目作為溶劑和鹽之間相互作用強度的描述符，并篩選對原始WIS電解質溶劑結構影響較小的稀釋劑。

H₂O和稀釋劑之間適度的相互作用同樣重要，以確保稀釋劑與H₂O有足夠的相互溶解性，避免增加整體電解質粘度。因此，首次提出了非溶解硝酸銨作為有效稀釋劑，并驗證了其稀釋25 mol kg^–1 LiNO₃高鹽水電解質對初始Li⁺-NO₃^?-H₂O團簇影響不大，最終降低了鹽的用量。這強烈地依賴于非溶解性乙腈(AN)和H₂O對LiNO₃的配位和溶解度的巨大差異(0.05 vs 25 mol kg_solvent^–1)。

LiNO₃仍然在H₂O中溶解和分散，而不是在H₂O和AN的混合物中溶解和分散，維持了高濃度Li⁺-NO₃^?-H₂O團簇的溶劑化結構。多種光譜技術和MD模擬解耦了微觀水平的溶解化學和Li⁺、NO₃^?和H₂O之間沒有/與AN的相互作用，證實了AN的稀釋和非溶解效應。此外，硝酸銨稀釋劑作為空間隔離劑，分布在非溶解硝酸銨稀釋劑中的高濃度Li⁺-NO₃^?-H₂O團簇(CIP/AGG)能有效地削弱鄰近離子/團簇的靜電吸引力。

所提出的LWIS電解質對硝酸銨用量更為敏感，其最佳濃度為10 mol kg^–1，具有親電性、不可燃性、低的粘度(7.04 mPa s)和總鹽濃度，離子擴散系數比25 mol kg^–1 WIS電解質高約280倍。由于Li⁺-NO₃^?-H₂O團簇中H₂O的穩定性增強以及AN和H₂O之間的分子間氫鍵作用，使得10 m LWIS電解質在Ti網上的穩定輸出電壓進一步擴大到3.28 V，使得非對稱超級電容器的工作電壓為2.8 V，對稱超級電容器的工作電壓為2.3 V；以及在20 A g^?1時電容比25 mol kg^–1 WIS電解質增加4.5倍，30000次穩定循環后電容保持率達到90% (@1000 mV s^?1)。

綜上，該電解質設計策略通過對微觀水平溶劑化學的調控，為低鹽低粘度電解質的設計和開發提供了參考和指導，在未來高濃度WIS電解質時代，特別是在高電壓/速率水儲能裝置中，維持了陽離子-陰離子-溶劑簇和高電壓窗口。

Microscopic-Level Insights into Solvation Chemistry for Nonsolvating Diluents Enabling High-Voltage/Rate Aqueous Supercapacitors. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c02754

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