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金鐘/張偉/馬連波ACS Nano:MB-VN電催化劑助力Li-S電池在寬溫度內運行

金鐘/張偉/馬連波ACS Nano:MB-VN電催化劑助力Li-S電池在寬溫度內運行
在惡劣環境下,能正常工作的高性能鋰-硫(Li-S)電池備受關注,但是低溫下多硫化物轉化反應動力學緩慢以及高溫下多硫化物穿梭的問題仍有待解決。
基于此,南京大學金鐘教授、廣東工業大學張偉副教授和安徽工業大學馬連波博士等人報道了一種用于Li-S電池的多分支氮化釩(MB-VN)電催化劑。使用MB-VN修飾的隔膜,Li-S電池在室溫下提供出色的倍率性能(3.0 C時707 mAh g-1)和良好的循環穩定性(1.0 C下400次循環后678 mAh g-1)。
當含硫量為6.0 mg cm-2,電解液體積約為6 μL mgs-1時,Li-S電池的面容量高達5.47 mAh cm-2。即使在較寬的溫度范圍內(-20 °C至+60 °C),Li-S電池在高電流下仍保持穩定的循環性能。
金鐘/張偉/馬連波ACS Nano:MB-VN電催化劑助力Li-S電池在寬溫度內運行
通過DFT計算,作者研究了MB-VN和VS4的電催化活性。總態密度(DOS)揭示了電化學氧化還原反應過程中費米能級附近的豐富電子,可有效地促進催化活性。
在不同電催化劑上,元素S8依次轉化為Li2S8、Li2S6、Li2S4、Li2S2和Li2S的吉布斯自由能(ΔG),其中從Li2S4到Li2S2的轉化是MB-VN電催化劑的速率決定步驟(RDS),對應的ΔG值僅為1.39 eV。
金鐘/張偉/馬連波ACS Nano:MB-VN電催化劑助力Li-S電池在寬溫度內運行
對于VS4電催化劑,RDS(從Li2S2到Li2S)的ΔG為1.51 eV,高于MB-VN電催化劑。結果表明,在MB-VN電催化劑上,硫的電化學氧化還原反應更有利。
此外,MB-VN電催化劑的能壘為0.67 eV,遠低于VS4電催化劑的能壘,表明在MB-VN電催化劑上Li2S的分解速度較快。因此,理論上證明了MB-VN電催化劑在電化學反應中可以雙側催化多硫化物的快速轉化。
金鐘/張偉/馬連波ACS Nano:MB-VN電催化劑助力Li-S電池在寬溫度內運行
Wide-Temperature Operation of Lithium-Sulfur Batteries Enabled by Multi-Branched Vanadium Nitride Electrocatalyst. ACS Nano, 2023, DOI: https://doi.org/10.1021/acsnano.3c01469.

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