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王定勝/吳玉龍/岳鳳霞JACS：Mo1Al/MgO高效和選擇性分解木質素為單體木質素衍生物

木質素是天然可再生木質纖維素生物質資源中含量最豐富的芳香族聚合物。開發高效的木質素解聚催化劑以生產高收率、高選擇性的有價值的單酚類化合物，是一個理想又具有挑戰性的目標。

基于此，清華大學王定勝副教授和吳玉龍研究員、華南理工大學岳鳳霞副教授等人報道了一種協同催化劑，結合MgO底物上原子分散的Mo中心和Al Lewis酸位點（Mo₁Al/MgO），通過β-芳基醚鍵斷裂來解聚桉樹木質素。在氮氣氣氛下，Mo₁Al/MgO同時獲得了接近理論的46%的單酚收率和92%的針葉樹基和新樹基甲基醚的超高選擇性，并且具有良好的循環耐久性。

通過DFT計算，作者研究了甲醇中Mo₁Al/MgO上愈創木基丙三醇-β-愈創木基醚（GG）解聚的詳細反應機理，并提出了多種反應途徑生成針葉基甲基醚、針葉醇、針葉基醛、愈木酚等產物和副產物。

通過GG在Mo₁Al/MgO表面雙功能Mo-Al活性位點上的吸附初始化反應，該反應在-2.83 eV下放熱，隨后進行GG解離反應，兩個C-O鍵分裂，形成氣態松葉醇和去質子化愈創木酚（int 2）。int 1中Mo配位OH片段從GG分子遷移到Mo位點，Mo-OH鍵長度縮短至1.94 ?。

在初始的GG解聚過程中，Mo和相鄰的Lewis酸Al位點都接受并穩定了反應中間體。為充分揭示Al位點在Mo₁Al/MgO(100)表面的作用，作者還研究了未暴露Al的Mo₁/MgO(100)表面的反應性。

GG在Mo和Mg位點的化學吸附與GG分子的OH共價相互作用，反應能分別為-0.15和-0.54 eV，表明Mo₁/MgO(100)表面的Mo單位點的反應性低于暴露的Mg位點。結果表明，在表面引入Al可以有效增強Mo單原子位點捕獲GG分子的反應活性。

Synergy of Single Atoms and Lewis Acid Sites for Efficient and Selective Lignin Disassembly into Monolignol Derivatives. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c04028.

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