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中科院大連化物所鄧德會/于良Nature Catalysis：甲烷與O2在室溫下直接轉化

直接使用廉價的O₂作為氧化劑，在低溫下將甲烷（CH₄）轉化為增值化學品，為甲烷的利用提供了一條理想的途徑，但由于甲烷的化學惰性和O₂的低活性，這仍然是一個很大的挑戰。

基于此，中國科學院大連化學物理研究所鄧德會研究員和于良副研究員等人報道了在25 °C的富邊MoS₂催化劑上實現甲烷與O₂直接轉化為C1氧合物的人工過程，該過程實現了4.2%的甲烷轉化率和超過99%的C1氧合物選擇性。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了O₂在MoS₂催化劑上轉化CH₄的活性位點的性質。

結果表明，SVs的鉬（Mo）位點表現出較高的O₂活化活性。以三重SVs為例，當生成Mo=O*物種時，兩個O₂分子在SVs的Mo位點上的解離吸附是強吸能的，自由能變化為-10.81 eV。第三個O₂的解離吸附形成O-Mo=O*物質需要1.11 eV的高活化能，在動力學上是不利的。當使用顯水層引入水溶劑化效應時，在水氫鍵的穩定作用下，明顯促進了第三O₂的解離吸附，活化能顯著降低0.70 eV，形成水穩定的O=Mo=O*物種。

MoS₂邊緣SVs上Mo位點獨特的幾何和電子結構，使其在水環境中對O₂具有較高的活化活性，形成O=Mo=O*物種。對比Mo=O*和O-Mo=O*，O=Mo=O*具有更高的CH₄活化活性，其所需的活化能為0.70 eV，明顯低于Mo=O*和O-Mo=O*的2.02 eV和1.09 eV，表明水通過形成O=Mo=O*活性中心促進CH₄轉化的重要作用。

在其他所有CH₄轉化條件不變的情況下，反應體系中幾乎沒有檢測到產物。O=Mo=O*的活性較高是由于在沒有水的情況下，與Mo=O*和O-Mo=O*的能級相比，O=Mo=O*的能級在費米能級附近的電子密度明顯更高。

Direct conversion of methane with O₂ at room temperature over edge-rich MoS₂. Nat. Catal., 2023, DOI: 10.1038/s41929-023-01030-2.

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