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?物理所吳凡團隊ACS Nano：硫化物固體電解質與室溫液體鋰電負極之間的穩定界面

硫化物固體電解質（SEs）由于其高離子傳導性、良好的機械延展性以及與電極良好的界面接觸，被認為是一些最有希望實現商業化的SEs。用硫化物固態電解質組裝的固態電池的歐姆電阻明顯降低，但由于硫化物固態電解質和電極之間的界面化學/電化學穩定性差，導致界面阻抗高的問題很嚴重。因此，在電池組裝和循環過程中，電極/硫化物固態電解質界面的形成和演變對電池的性能有著至關重要的影響，這也是電池商業化中需要解決的關鍵問題之一。

在此，中科院物理所吳凡研究員團隊獲得了多種在硫化物固態電解質和醚基室溫液態鋰負極之間兼容的界面保護層，包括PEO和β-Li₃PS₄ /S，可實現>1000 h的長期穩定循環。具體而言，在使用兩種界面保護層的硫化物固態電解質（LPS）/界面保護層/有機LE（Li-BP-DME）對稱電池中獲得了長周期性能。采用PEO-LiTFSI聚合物界面保護層的對稱電池在循環近1000小時后，阻抗和極化電壓值仍然很小。同樣，采用β-Li₃PS₄ /S界面保護層的對稱電池也可以穩定地循環1100小時，阻抗很小。

這些結果證明了兩個界面保護層的有效性，可以長期穩定LPS和Li-BP-DME之間的固液界面。這種穩定固液界面的技術方法成功地解決了LPS- Li-BP-DME電池體系中界面副反應的關鍵問題。因此，”液態金屬鋰（Li-BP-DME）”可以提供優異的性能，如高安全性、優異的枝晶抑制能力、0.2-0.3 V vs. Li+/Li的低氧化還原電位，以及室溫下12 mS cm^–1的高電導率，并且電池系統可以安全循環很長時間。

圖1. 電解質結構表征

總之，通過一系列系統的表征，闡明了硫化物固態電解質 Li₇P₃S₁₁ 與有機LE Li-BP-DME之間的界面反應機制。在此基礎上，設計并研究了硫化物固態電解質 Li₇P₃S₁₁ 與有機LE Li-BP-DME之間穩定的界面層材料，從而解決了硫化物固態電解質與有機LE之間長期存在的固液界面相容性的難題。

事實證明，PEO-LiTFSI聚合物界面層和β-Li₃PS₄/S界面層在近1100和1000vh的長期穩定循環中是有效的。此外，對這兩個界面層進行了詳細的表征，以了解其深入的保護機制。該工作為解決硫化物固體電解質與有機液體電極之間的固液界面相容性問題提供了寶貴的方法，對進一步提高鋰電池的循環壽命和安全性具有重要的現實意義。

圖2. 不同電池的電池性能

Stable Interface between Sulfide Solid Electrolyte and Room-Temperature Liquid Lithium Anode, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c03532

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