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潘軍/譚鵬飛Nano Letters：陽離子氧化浸出工程，調控硫化鎳原位自重構以實現高效水氧化

析氧反應(OER)是電化學能量轉換和儲存系統中(例如水分解、CO₂還原和N₂還原反應)的重要半反應，但其緩慢的動力學嚴重限制了這些反應的效率。因此，設計和開發高效的OER催化劑對提高反應效率和降低能耗至關重要。

由于OER催化劑表面變化復雜，預測和建立其結構-催化性能關系十分復雜。為了解決這些問題，人們提出了原位自重構誘導電活性非晶態(ISIA)技術，以原位生成高活性催化劑，同時將催化劑的初始狀態與變化狀態聯系起來。

近日，中南大學潘軍和譚鵬飛等報道了一種陽離子氧化策略，通過調節原位V浸出，從而實現對Ni₃S₂的有效ISIA。

具體而言，V作為陽離子被引入到Ni₃S₂中，并在低氧化電位下被氧化和浸出，導致V-S鍵斷裂，隨后觸發S的浸出和Ni氧化成NiOOH。拉曼光譜表明，Ni₃S₂的重建經歷了從V-Ni₃S₂到Ni(OH)₂再到NiOOH的結構變化過程。相比之下，無V的Ni₃S₂不能轉化為硫氧化鎳產物并轉化為活性NiOOH。

此外，理論計算表明，V-Ni₃S₂具有高效的*OH利用率，以及改善了后續反應步驟，也就是說，自重構界面促進了反應中間體的形成，從而形成了更有利的動力學過程。

電化學性能測試結果顯示，V-Ni₃S₂催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的OER過電位為155 mV，Tafel斜率為39 mV dec^?1，低于Ni₃S₂催化劑(316 mV，101 mV dec^?1)和泡沫鎳(273 mV，152 mV dec^?1)。

此外，V-Ni₃S₂能夠在40和200 mA cm^?2電流密度下連續運行120小時，并且反應后材料的結構仍保持完整，表明該催化劑具有優異的穩定性。總的來說，對于允許ISIA的催化劑來說，這種策略可以誘導更快、更深入的自我重建，這為構建具有高活性的電催化劑提供了指導。

Cationic Oxidative Leaching Engineering Modulated In Situ Self-Reconstruction of Nickel Sulfide for Superior Water Oxidation. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00885

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