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目前，鋰-硫（Li-S）電池存在嚴重的多硫化物穿梭現象，硫正極氧化還原動力學緩慢，Li負極枝晶生長不可逆等問題。

基于此，澳大利亞格利菲斯大學張山青教授和Chao Xing、揚州大學Pan Xue及廣東工業大學陳浩博士等人報道了一種正極和負極雙界面工程策略。

正極采用模擬聚苯胺（iPANI）實現能量工程，誘導多硫化物的中能級吸附，催化硫物種的氧化還原轉化，并將iPANI自組裝到還原氧化石墨烯（rGO）和碳納米管（CNTs）集成的支架上（iPANI@rGO-CNTs），實現形態工程。對于負極，iPANI@rGO-CNTs復合材料的高導電性和親Li性以及多孔納米結構有利于Li離子的均勻沉積，顯著阻止了Li枝晶的生長。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了這些亞胺和胺鍵對LiPSs的吸收能力。對于去質子化（-NH-）胺，質子化前后Li₂S₈的吸附能分別為-0.38 eV和-0.91 eV。對于去質子化亞胺（-N=），質子化后的吸附過程放熱減弱，其值在-0.63至-0.55 eV之間變化。由于較小的垂直和絕熱激發能，處于單重態基態（S₀）的質子化亞胺（-NH⁺=）可以被激發到第一三重態（T₁）。

此外，作者還研究了iPANI@rGO-CNTs對LiPSs的強錨定作用。在6和12 h后，iPANI@rGO-CNTs對深黃色Li₂S₆溶液的脫色效果比rGO-CNTs支架和SP更徹底。N-Li峰在高分辨率N 1s中的存在表明iPANI@rGO-CNTs與LiPSs之間存在很強的相互作用。值得注意的是，iPANI@rGO-CNTs優異的錨定性能是可逆化學反應增強氧化還原動力學的先決條件。

Interfacial Engineering on Cathode and Anode with Iminated Polyaniline@rGO-CNTs for Robust and High-Rate Full Lithium-Sulfur Batteries. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/aenm.202300646.

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AEM：iPANI@rGO-CNTs助力穩定耐用、高倍率的全Li-S電池

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