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浙工大/南師大/南洋理工AFM：Fe-O-Ni/Co結(jié)合MOF基預(yù)催化劑實(shí)現(xiàn)高效析氧

在許多電催化系統(tǒng)中，實(shí)現(xiàn)高效的析氧反應(yīng)(OER)是一個(gè)至關(guān)重要的目標(biāo)，因?yàn)閯?dòng)力學(xué)緩慢的OER限制了電催化系統(tǒng)的整體效率。電催化劑可以促進(jìn)OER的四電子轉(zhuǎn)移過(guò)程，減少反應(yīng)活化能，從而降低額外的能源消耗，加快OER的反應(yīng)速率。

在堿性環(huán)境中，由于過(guò)渡金屬(尤其是Ni、Co和Fe元素)的高活性、高豐度和低成本，過(guò)渡金屬基材料已被確定并開發(fā)為最有前景的OER電催化劑。迄今為止，研究人員已經(jīng)在過(guò)渡金屬基電催化劑和預(yù)電催化劑制備方面做出了許多努力，包括過(guò)渡金屬氧化物，過(guò)渡金屬氫氧化物，過(guò)渡金屬硫化物，過(guò)渡金屬磷化物，金屬-有機(jī)骨架(MOFs)，碳基單原子位點(diǎn)催化劑等。然而，這些電催化材料的催化性能仍然未能達(dá)到工業(yè)的要求。

基于此，浙江工業(yè)大學(xué)張旺、南京師范大學(xué)Wang Yu和南洋理工大學(xué)周琨(共同通訊)等人展示了一種利用全固相機(jī)械化學(xué)方法制備高效MOF基預(yù)電催化劑的后合成策略。Fe基MOF(MIL-53)的表面可以通過(guò)原子分散的Ni/Co位點(diǎn)進(jìn)行重構(gòu)和錨定，制備出的催化劑也不負(fù)眾望的展現(xiàn)出了優(yōu)異的催化性能。

在電化學(xué)測(cè)試中，本文利用典型的三電極體系，在1 M KOH溶液中測(cè)試了制備的催化劑的電催化OER性能。根據(jù)極化曲線可以發(fā)現(xiàn)，在10 mA cm^-2的電流密度下，基于Fe的MIL-53具有較差的OER活性，其過(guò)電位為506 mV。

對(duì)于用MIL-53直接球磨制備的MIL-53-B，其過(guò)電位略有降低。在與NiA進(jìn)行球磨后，M-NiA在10 mA cm^-2的電流密度下的過(guò)電位為254 mV，與基準(zhǔn)RuO₂催化劑的過(guò)電位(260 mV)相當(dāng)。同時(shí)，在M-NiA的循環(huán)伏安(CV)曲線中還發(fā)現(xiàn)了特征Ni²⁺氧化峰，這表明Fe基MIL-53通過(guò)球磨法成功引入了Ni元素。

值得注意的是，催化劑M-NiA-CoN的氧化峰隨著面積的增大而向負(fù)方向移動(dòng)，這表明三元金屬之間存在電子相互作用，并且在可及的電化學(xué)表面富集了金屬位點(diǎn)。更加重要的是，優(yōu)化后的M-NiA-CoN的電催化OER活性有明顯的提高，因?yàn)樗恍枰?80 mV的過(guò)電位就可以達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度，且Tafel斜率僅為41 mV dec^-1，遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于對(duì)比催化劑、商業(yè)RuO₂和大多數(shù)先前報(bào)道的OER電催化劑。

基于本文的表征結(jié)果和分析，為了揭示M-NiA-CoN的電催化OER活性的來(lái)源，本文進(jìn)行了密度泛函理論(DFT)計(jì)算。計(jì)算結(jié)果表明，Co位點(diǎn)具有中等的d帶中心，為-3.552 eV，高于Ni位點(diǎn)(-4.505 eV)和Fe位點(diǎn)(-5.593 eV)。結(jié)果表明，中間產(chǎn)物在Co位點(diǎn)上具有中等程度的吸附，而在Ni和Fe位點(diǎn)上的吸附則太弱。之后，根據(jù)吸附物演化機(jī)理，本文進(jìn)一步計(jì)算了優(yōu)化的幾何構(gòu)型的吉布斯自由能。

根據(jù)吉布斯自由能計(jì)算結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，催化劑的OER速率決定步驟是從^*OH到^*O的轉(zhuǎn)化過(guò)程，Co、Ni和Fe位點(diǎn)的理論極限電勢(shì)分別為1.68、2.31和2.25 eV。較低的理論極限電勢(shì)表明，Co位點(diǎn)的OER催化活性更高。因此，DFT計(jì)算結(jié)果表明Co位點(diǎn)是M-NiA-CoN的主要活性中心。總之，本文的工作不僅為電催化材料的制備提供了一種新的策略，而且還展示了基于MOF的預(yù)電催化劑在OER應(yīng)用中的巨大潛力。

Mechanochemical Post-Synthesis of Metal–Organic Framework-Based Pre-Electrocatalysts with Surface Fe?O?Ni/Co Bonding for Highly Efficient Oxygen Evolution, Advanced Functional Materials, 2023, DOI: 10.1002/adfm.202302014.

https://doi.org/10.1002/adfm.202302014.

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