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李寶華/王賢樹AM:定制三齒配位溶劑化鞘,實(shí)現(xiàn)高穩(wěn)定鋰金屬電池

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通過溶劑分子設(shè)計(jì)來優(yōu)化電解液已被認(rèn)為是穩(wěn)定鋰金屬電池的一種有效方法。然而,Li+與溶劑分子的配位模式很少被考慮。

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圖1 電解液設(shè)計(jì)

清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生李寶華、昆明理工大學(xué)王賢樹等首次提出了一種新的非單齒策略,即雙/三齒配位,通過使用非氟化溶劑(雙(2-甲氧基乙氧基)甲烷,簡(jiǎn)稱”BME”)來調(diào)整溶劑化結(jié)構(gòu)。

研究顯示,BME為L(zhǎng)i+提供的多氧配位產(chǎn)生了與傳統(tǒng)的1,2-二甲氧基乙烷(DME)大不相同的溶劑化特征。

通過在BME中溶解雙氟磺酰亞胺鋰(LiFSI),在稀釋濃度(1.0M)下實(shí)現(xiàn)了單鹽、單溶劑配方,即LiFSI-BME電解液。它可以促進(jìn)陰離子聚集的溶劑殼的形成,從而有助于形成富含無機(jī)物的SEI,進(jìn)而增強(qiáng)離子傳輸動(dòng)力學(xué),并實(shí)現(xiàn)可逆的鋰沉積/剝離,以及在廣泛的溫度范圍內(nèi)的無枝晶形態(tài)。

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圖2 半電池性能

因此,所開發(fā)的電解液在具有50微米薄的鋰箔的對(duì)稱電池中表現(xiàn)出1400小時(shí)的超穩(wěn)定循環(huán)。當(dāng)與高負(fù)載的LiFePO4搭配時(shí),全電池在500次循環(huán)后保持了92%的容量,并在-10℃至60℃的寬溫度范圍內(nèi)提供了更好的電化學(xué)性能。

此外,這一概念在軟包電池(570毫安時(shí))中得到了驗(yàn)證,其在100次循環(huán)后實(shí)現(xiàn)了99.5%的容量保持。這一關(guān)于電解液工程的全新見解為實(shí)用高性能金屬鋰電池提供了指導(dǎo)。

李寶華/王賢樹AM:定制三齒配位溶劑化鞘,實(shí)現(xiàn)高穩(wěn)定鋰金屬電池

圖3 全電池性能

Unique Tridentate Coordination Tailored Solvation Sheath Towards Highly Stable Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303347

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