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吳仁兵/潘洪革ACS Catalysis：摻雜惰性Mg，構建高熵層狀氫氧化物以提升析氧反應的活性/穩定性

析氧反應(OER)在電化學水分解、金屬-空氣電池等可再生能源技術中占有重要地位。然而，由于四電子轉移過程的緩慢動力學，OER反應嚴重限制了這些電化學技術的轉化效率。

目前，RuO₂和IrO₂被認為是OER的基準電催化劑，但貴金屬價格昂貴和稀缺性嚴重限制了它們的大規模應用。因此，探索高效的非貴金屬基OER電催化劑具有重要意義。

根據文獻報道，鎳基層狀雙氫氧化物(LDHs)是堿性介質中析氧反應活性較高的催化劑，但其穩定性較差，而堿土金屬離子的引入能夠提高鎳基LDHs對OER的催化活性和穩定性。

基于此，復旦大學吳仁兵和浙江大學潘洪革等開發了一種Mg參與的高熵工程策略，能夠同時提高FeNi基層狀雙氫氧化物(LDHs)對OER的催化活性和穩定性。實驗結果和理論計算表明，結構熵增加、吉布斯自由能降低的FeCoNiMg-LDH (HE-LDH)的構建以及Mg-O界面鍵的形成可以有效地穩定晶體結構并緩解相分離及相變，從而提高催化劑的穩定性。

此外，由高熵配位引起的協同電子耦合提供了自旋極化態和高費米能級的活性Ni，優化了中間體的吸附能并加速了OER動力學，進一步提升了OER活性。

因此，所制備的HE-LDH催化劑在100 mA cm^?2電流密度下的OER過電位低至302 ± 5 mV，Tafel斜率為75 mV dec^?1，優于大多數文獻報道的FeNi-LDH基催化劑。

此外，該催化劑在300 mA cm^?2電流密度下連續運行超過60小時而沒有發生明顯的活性衰減，表明引入Mg²⁺能夠有效提升FeNi-LDH基催化劑的穩定性。總的來說，這項工作不僅為高熵配合物的組成-活性-穩定性提供了機理性的認識，而且為設計高活性、高穩定性的先進OER催化劑提供了指導。

Inert Mg Incorporation to Break the Activity/Stability Relationship in High-Entropy Layered Hydroxides for the Electrocatalytic Oxygen Evolution Reaction. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c00786

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