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全固態電池(ASSBs)由于其高能量密度、簡單的制造和更好的安全性，是有希望取代傳統鋰離子電池的下一代儲能設備。最近，研究人員解決了硫化物基ASSB的機械失效問題，這種故障源于枝晶生長和堆積壓力控制的喪失，特別是在鋰金屬或鋰合金負極上。

圖1 電池結構示意

韓國昌原國立大學Hyung-Tae Lim等制備了兩種復合合金負極（類型1：Li₃PS₄（LPS）玻璃+Li-Si合金，類型2：Li₃N+LiF+Li-Si合金）用于硫化物基全固態電池，并將它們在高截止電壓條件下的化學機械穩定性與非復合合金負極進行了比較，其中LPS玻璃和硫復合材料被分別選作固態電解質和正極。

研究顯示，1型和2型電池在高截止電壓條件下（0.5-3.7V）可逆地運行，分別在355和230次循環中實現無電壓噪聲或容量衰減。由于LPS的氧化，在3.7V的充電后，正極極化電阻急劇增加；然而，LPS的氧化還原行為在放電-充電時是相當可逆的，這與使用非復合合金負極的電池不同。

圖2 電化學性能對比

TOF-SIMS測試結果表明，復合負極通過為鋰離子提供更多的途徑實現了均勻的鋰硅合金化，即使在正極中通過LPS氧化過度供應離子的情況下。這些結果意味著，只要在負極中避免非均勻合金化和鋰枝晶生長，基于LPS的電池就可以在高截止電壓條件下進行可逆循環。T1和T2電池的電化學性能和長期穩定性之間沒有觀察到顯著的差異。在T1電池中觀察到了還原產物Li₂S，但這可能是一個鈍化層，以防止連續反應。

該研究揭示了當電池在電化學穩定窗口（ESW）以外循環時，合金負極結構在化學機械故障方面的重要性。其研究結果還表明，硫化物固態電解質的ESW需要針對每個實際應用進行重新評估。

圖3 TOF-SIMS測試

Design Strategies of Li–Si Alloy Anode for Mitigating Chemo-Mechanical Degradation in Sulfide-Based All-Solid-State Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202301381

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?Adv. Sci.：設計鋰硅合金負極，緩解硫化物基全固態電池的化學機械失效

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