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張云霞/韓苗苗AEM：通過三合一策略將降解的 LiCoO2 正極用于高性能鋰離子電池

面對即將到來的退役鋰離子電池（LIB）大潮，當務之急是探索有效的再生和升級回收策略，以緩解資源短缺、解決環(huán)境污染、滿足對高能量密度正極材料的需求。

在此，中國科學院合肥物質科學研究院張云霞教授，湖州師范學院韓苗苗教授等人提出了一種簡便的、非建設性的、一石三鳥的固相燒結策略來再生降解的LiCoO₂（D-LCO）正極，甚至提升其在高電壓下的穩(wěn)定性。其中三只鳥，即為Co位添加鋰、Li₂SO₄涂層中摻Mn，而在Li-O中摻雜N、S；一石即為一鍋固相燒結。

得益于這些良好的特性，升級后的正極不僅在0.2 C下具有高達188.2 mAh g^?1的放電比容量，而且具有優(yōu)異的循環(huán)性能，在0.5 C下100次循環(huán)后容量保持率為92.5%(300次循環(huán)后容量保持率為86.4%)，在4.5V的高截止電壓下具有優(yōu)異的倍率性能，優(yōu)于商用正極。

圖1. MNS-LCO正極的電池性能

總之，該工作提出了一種無損一鍋法，可以將D-LCO直接轉化為具有高能量密度的升級MNS-LCO正極材料，具有易于規(guī)模化的潛力。基于所開發(fā)的三合一固相燒結策略，可以有效恢復D-LCO的成分和晶體結構，其中Li₂SO₄的原位表面涂覆和Mn摻雜到Co位點以及N、S摻雜到Li-O中同時實現(xiàn)。這些協(xié)同作用有效地減少了氧的逸出，抑制了有害的相變，穩(wěn)定了重建的LCO的層狀結構。

結果表明，循環(huán)后的MNS-LCO正極材料具有優(yōu)異的電化學性能，包括高比放電容量、優(yōu)異的倍率性能以及在4.5V高截止電壓下的循環(huán)穩(wěn)定性，優(yōu)于D-LCO和商用的LCO。因此，這一策略不僅為D-LCO的回收和向高壓LCO的升級提供了一個有前途的解決方案，而且還可以推廣到其他降解的正極材料，這將極大地促進廢LIBs回收產(chǎn)業(yè)的可持續(xù)發(fā)展。

圖2. 材料優(yōu)化后的結構表征

Upcycling of Degraded LiCoO2 Cathodes into High-Performance Lithium-Ion Batteries via a Three-In-One Strategy, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202302058

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