準固態電解質（QSSEs）的原位聚合正在成為開發可擴展、安全和高性能準固態鋰金屬電池的一種前景廣闊的方法。在這種情況下，聚DOL基電解質由于其寬的電化學窗口和與鋰金屬的強兼容性而極具吸引力。此外，為了增強鋰金屬的穩定性，通常會添加LiNO₃，因為它可在鋰金屬負極的表面產生富含Li₃N的有效固體電解質界面。然而，LiNO₃會阻止DOL的開環聚合，使這兩種化合物不相容。

圖1 TEGDN的設計

香港科技大學Francesco Ciucci等開發了一種新型硝酸鹽基添加劑–二硝酸三乙二醇酯（TEGDN）來替代LiNO₃，以解決上述問題。研究顯示，與LiNO₃類似，TEGDN也能在鋰表面形成致密、富含Li₃N的固體電解質節目，從而保護鋰免受寄生反應的影響。然而，與LiNO₃不同的是，TEGDN不會干擾DOL的聚合，因此可以制備出高效的電解質，所得電解質在室溫下離子電導率為2.87 mS cm^-1，氧化穩定性電位為4.28 V。

圖2 半電池性能及SEI分析

此外，與不含TEGDN的QSSE電池相比，含TEGDN的QSSE電池的容量和庫侖效率都有所提高。例如，Li|TEGDN-QSSE|LiFePO₄紐扣電池在1C下可穩定循環超過2000次，而不含TEGDN的QSSE電池只能穩定循環800次。另外，采用TEGDN-QSSE的1.7 Ah軟包鋰硫電池的初始比能量為304 W h kg^-1，在循環50次后仍能達到79.9%的高容量保持率，超過了之前報道的絕大多數軟包鋰硫電池。

總之，該研究首次提出了一種新的添加劑來解決聚DOL與LiNO₃不兼容的問題，并通過形成富含Li₃N的固態電解質界面，開發出了原位聚合準固態電池，該電池具有顯著的容量和穩定性。

圖3 全電池性能

Towards durable practical lithium–metal batteries: advancing the feasibility of poly-DOL-based quasi-solid-state electrolytes via a novel nitrate-based additive. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee02020g