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郭宇錚/婁永兵Nano Energy：功函數誘導面內異質結電子重排，增強全pH范圍水和堿性海水HER

電催化水分解被認為是最簡單、最有效和環境友善的制氫技術之一，它可以通過可再生電力來制備高純度的氫氣。同時，電化學電解海水制氫進一步促進了電催化水分解技術的發展。然而，析氫反應(HER)所需的高過電位使得電催化HER的實際應用受到了限制。

特別是海水作為電解質時，HER反應效率低，動力學緩慢，穩定性差。目前，鉑基材料由于其優異的催化性能和在不同pH介質中的穩定性，被認為是最先進的通用pH淡水和堿性海水催化劑。然而，貴金屬高昂的價格限制了其大規模應用。因此，設計和開發具有高效率和長期穩定性的pH通用催化劑具有重要意義。

近日，武漢大學郭宇錚和東南大學婁永兵等報道了一種原位陽離子交換策略，成功制備出碳布負載的自支撐面內FeP@CoP異質結(FeP@CoP/CC)。其中，通過調整陽離子交換時間和磷酸化溫度，保持了的異質結構三維層狀納米片，并產生了豐富的面內異質界面。

實驗結果表明，最優的FeP@CoP/CC異質結作為HER的pH通用電極，在0.5 M H₂SO₄，1.0 M KOH和1.0 M PBS (磷酸鹽緩沖溶液，pH = 7)和堿性海水中，該催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的過電位分別為40，33，66和37 mV。在純水中，FeP@CoP/CC能夠在10 mA cm^?2電流密度下連續運行300小時；其在堿性海水在能夠穩定運行100小時，表現出優異的穩定性，優于Pt電催化劑和大多數報道的pH通用非貴金屬電催化劑。

實驗結果和理論計算表明，自支撐結構的設計降低了系統的內阻，三維納米網絡結構增加了電化學活性面積，暴露出更多的活性位點，從而促進了電子/物質傳遞。同時，功函數平衡了FeP和CoP的電子態，加速了平面內電子的流動。此外，界面偶聯改變了電子結構，有效地加速了反應動力學，優化了水的吸附/解離和ΔG_H*，導致在寬pH介質中HER活性增強。

原位拉曼光譜表明，堿性高分子材料在催化劑表面吸附水的過程為氫向下構象，催化劑部分重構為Co(OH)₂，這有利于縮短活性中心(M)與氫之間的距離，提高M-H結合能，促進OH^?的吸附，從而優化界面水分子的解離過程。

Work-function-induced Electron Rearrangement of In-plane FeP@CoP Heterojunction Enhances All pH Range and Alkaline Seawater Hydrogen Evolution Reaction. Nano Energy, 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108601

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