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王文龍團隊AEM：多齒螯合在水系全錳離子電池的聚酰亞胺共價有機框架中高效存儲Mn2+

水系二價錳離子(Mn²⁺)已成為開發多價離子可充電電池的有希望的候選者。

在此，中國科學院物理研究所松山湖材料實驗室王文龍研究員團隊基于對Mn²⁺配位化學的理解證明了多齒螯合策略可在聚酰亞胺共價有機骨架(PI-COF)負極中實現高效存儲Mn²⁺。

與其他多價陽離子相比，Mn²⁺可以與兩個相鄰的烯醇化羰基和三嗪環鍵合，在帶電PI-COF晶格中形成新型多齒螯合構型。因此，在0.2 A g^-1下，Mn²⁺存儲容量為120 mAh g^-1，PI-COF可以實現出色的循環穩定性。

非原位表征和第一原理計算進一步確定了多齒Mn²⁺配位的發生及其在穩定烯醇化PI-COF中間體中的關鍵作用。此外，作者通過將PI-COF/Mn²⁺負極與基于MnO₂/Mn²⁺轉化反應的高壓正極耦合的全錳離子原型電池在0.2 A g^-1的電流密度下表現出1.28 V的穩定放電平臺和115 mAh g^-1的超高容量。

圖1. PI-COF在2.0MMnSO₄電解液中的電化學性能

總之，該工作強調了兩個主要發現。首先，實驗和理論研究的結合證明了Mn²⁺離子的多齒螯合在柔性PI-COF主體材料中實現高效且可逆的Mn²⁺存儲。其次，將多齒螯合PI-COF/Mn²⁺負極與MnO₂/Mn²⁺正極組裝的全錳離子水系電池代表了水系多價離子電池領域的重大進步。

這種Mn²⁺介導的新型水系可充電電池在0.2 A g^-1的電流密度下具有超高的容量（115 mAh g^-1）和約1.28 V的穩定放電平臺，并且在長循環期間具有出色的容量保持能力。除了Mn²⁺之外，這種概念上的新策略也可能普遍適用于其他多價離子，啟發有機電極材料的合理分子工程并最大化多價離子電池的儲能效率。

圖2. 電池性能

Multidentate Chelation Enables High-Efficiency Mn²⁺ Storage in Polyimide Covalent Organic Framework for Aqueous All Mn-Ion Battery, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202301631

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