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山東大學Angew.：近100%選擇性！BP/BWO S-型異質結助力苯胺氧化和CO2光轉化

光催化將CO₂和H₂O轉化為乙醇是實現碳中和的理想策略，但由于多步質子耦合電子轉移（PCET）的還原半反應效率較低，C-C偶聯過程緩慢，水氧化半反應緩慢，因此高活性和選擇性合成乙醇還具有挑戰性。

基于此，山東大學黃柏標教授和王澤巖教授、山東大學齊魯醫學院范玉琛教授等人報道了一種由黑磷（BP）和Bi₂WO₆（BP/BWO）組成的2D/2D S-型異質結（BP/BWO 2D/2D S-型異質結），用于光催化CO₂還原偶聯與苯胺（BA）氧化。BP/BWO催化劑對CO₂還原表現出優異的光催化性能，對乙醇的收率為61.3 μmol g^?1 h^?1，選擇性為91%；對于氧化產物N-亞芐基芐胺（BDA）的產率為413.3 μmol g^-1 h^-1，選擇性近乎100%。

通過DFT計算，作者研究了BA氧化反應的機理。BA和芐基氨基甲酸（BCA）吸附在BWO的頂部，計算出BA和BCA在BP/BWO上的吸附能分別為-1.21 eV和-3.18 eV，比原始BWO（BA為-0.6 eV、BCA為-0.89 eV）負得多，表明BP/BWO的吸附親和力顯著增強。模擬BA和BCA的活化過程，生成相應的正電荷中間體（分別為PhCH₂NH₂^?+和PhCH₂NHCOOH^?+）。顯然，BWO和BP/BWO通過氫鍵的形成和斷裂激活BCA分子，與BA的激活不同。

對比N-Bi和H-O之間的共價鍵，氫鍵更容易形成和斷裂，從而增加了BCA的吸附能，加速了活化。BWO和BP/BWO的BCA比BA的過渡態勢壘要低。結果表明，BCA分子比BA分子更容易被氧化。此外，BA和BCA在BP/BWO上的活化能壘顯著低于BWO上的活化能壘。DFT計算結果表明，BP/BWO更有利于BA和BCA的吸附和活化。BCA比BA更易氧化，在熱力學上更有利于CO₂的還原。

Coupling Benzylamine Oxidation with CO₂ Photoconversion to Ethanol over a Black Phosphorus and Bismuth Tungstate S-Scheme Heterojunction. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202302919.

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.zzhhcy.com/index.php/2023/10/03/879ee67a1a/

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