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劉健/楊啟華Angew.：Pd@HoMS-C和Pd/HoMS-C助力選擇性催化半加氫

模仿細(xì)胞的結(jié)構(gòu)和功能來制造人工細(xì)胞器，刺激了生產(chǎn)具有仿生催化功能的中空納米反應(yīng)器有效策略的發(fā)展，但由于制備難度很大，很少有報(bào)道。

基于此，中科院大連化學(xué)物理研究所劉健研究員、楊啟華研究員等人報(bào)道了一種具有中空多殼結(jié)構(gòu)（HoMS）和空間負(fù)載金屬納米顆粒的中空納米反應(yīng)器。從分子水平的設(shè)計(jì)策略出發(fā)，精確地構(gòu)建了定義良好的中空多殼結(jié)構(gòu)酚醛樹脂（HoMS-PR）和碳（HoMS-C）微米顆粒。內(nèi)部封裝（Pd@HoMS-C）或外部支持（Pd/HoMS-C）在催化半加氫反應(yīng)中具有分子識別特性，包括對小脂肪底物的Pd@HoMS-C和對大芳香底物的Pd/HoMS-C的高活性和選擇性。

通過DFT計(jì)算，作者研究了這對納米反應(yīng)器分子識別催化行為的原因，并比較了不同分子大小和形狀的底物（3H和PA）在負(fù)載Pd₃₀簇（Pd₃₀Gr）和純石墨烯（Gr）的石墨烯模型上的吸附能。其中，PA在Pd₃₀Gr上的吸附能（-3.86 eV）明顯高于3H（-2.77 eV），從而導(dǎo)致PA優(yōu)先附著在暴露的Pd NPs上，使Pd/HoMS-C對PA具有更優(yōu)異的催化活性。在Gr模型下，3H上的吸附能弱于PA，表明3H分子更容易通過碳?xì)訑U(kuò)散，并被Pd@HoMS-C富集和加氫。

此外，作者還分析了這些模型吸附的底物分子（Pd₃₀Gr和Gr）的電荷密度差，以及被吸附的底物分子中C原子的總Bader電荷。Bader電荷表明，在吸附結(jié)構(gòu)中，電子從Pd₃₀Gr和Gr向3H和PA轉(zhuǎn)移。

對比3H，Pd₃₀Gr和Gr都向PA轉(zhuǎn)移了更多的電子，相應(yīng)Pd₃₀Gr到3H的電子轉(zhuǎn)移值為0.68 e，Pd₃₀Gr到PA的電子轉(zhuǎn)移值為0.99 e，Gr到3H的電子轉(zhuǎn)移值為0.59 e，Gr到PA的電子轉(zhuǎn)移值為0.67 e，證明了上述吸附行為，有助于更好地理解分子識別催化性能。

Design of Hollow Nanoreactors for Size- and Shape-Selective Catalytic Semihydrogenation Driven by Molecular Recognition. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202307096.

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