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?JACS：利用NADP+/NADPH類氫化物轉(zhuǎn)移氧化還原循環(huán)實現(xiàn)高效電催化析氫反應(yīng)

可持續(xù)生產(chǎn)可再生和清潔能源是解決日益增長的能源需求和過度使用化石燃料引起的環(huán)境問題的有效措施。氫氣(H₂)作為一種理想的能源載體，因其具有很高的能量密度和環(huán)境友好性而引起了人們的極大興趣。

到目前為止，產(chǎn)氫主要依靠天然氣蒸汽重整，而天然氣蒸汽重整會排放二氧化碳(CO₂)。另一種有前途的方法則是電解水，然而電解水產(chǎn)氫過程通常需要催化劑來降低反應(yīng)的活化能，使過程更高效。

迄今為止，鉑(Pt)金屬是用于析氫反應(yīng)(HER)的最廣泛的電催化劑，因為它在低過電位下具有很高的效率。然而，貴金屬的有限可用性限制了它們在HER中的應(yīng)用前景。因此，開發(fā)無金屬有機(jī)催化劑已成為當(dāng)前研究的熱點。

基于此，印度博帕爾科學(xué)教育研究所Joyanta Choudhury等人展示了一種類似NADP⁺的有機(jī)體系(NADP⁺=煙酰胺腺嘌呤二核苷酸磷酸鹽)，它以溫和的酸(醋酸)作為質(zhì)子源，在中等過電位下實現(xiàn)高效HER。

根據(jù)最大催化電流的一半(E_cat/2)的電位，PAC3的工作電位為?2.06 V vs Fc⁺/Fc，因此，PAC3對HER表現(xiàn)出了約0.6 V的過電位。然而，本文的控制電位電解在最大催化電流下進(jìn)行，而不是在E_cat/2下進(jìn)行，以實現(xiàn)最大產(chǎn)氫量，并提高法拉第效率的準(zhǔn)確性。在-2.16 V vs Fc⁺/Fc的電勢下，PAC3生成氫氣的法拉第效率(FE)為82±4%。

此外，PAC3在0.70 V過電位下的轉(zhuǎn)換數(shù)(TON)為18±2 (1 h)。然而,在沒有催化劑或醋酸的情況下，催化劑只產(chǎn)生微不足道的H₂。最值得注意的是，以PAC1為催化劑時，H₂生成的FE為43±2%，TON為17±2(1 h)，而以PAC3-H(還原煙酰胺腺嘌呤二核苷酸磷酸鹽)為催化劑時，H₂生成的FE為83±3%，TON值相似。

有趣的是，當(dāng)使用碳紙和玻碳板作為工作電極時，本文能夠在1小時內(nèi)實現(xiàn)高達(dá)50±3的TON，F(xiàn)E高達(dá)85±5%。除了以上結(jié)果外，在相同的電解條件下，同樣在以PAC3為催化劑的H型電池中，氫氣生成的法拉第效率為75±4%。

綜上所述，本文利用NADP⁺/NADPH類氫化物轉(zhuǎn)移氧化還原循環(huán)，并采用NADP⁺型新型有機(jī)體系成功地實現(xiàn)了高效的電催化析氫反應(yīng)。該體系在弱酸源(乙酸)的惰性電極(碳或汞)上運(yùn)行良好，與已報道的有機(jī)電催化體系相比，該體系在法拉第效率和TON值方面均有顯著提高。

使用乙酸作為溫和的質(zhì)子源時，本文的催化劑PAC3的法拉第效率和TON值分別達(dá)到85±5%和50±3，并且TOF_max值為410 s^-1。

值得注意的是，本文在電解條件下檢測出最可能的NADPH型有機(jī)氫化物中間體，并基于一系列關(guān)鍵控制實驗，評價了催化循環(huán)中的工作機(jī)制，強(qiáng)調(diào)了催化劑PAC3獨(dú)特的結(jié)構(gòu)設(shè)計在電化學(xué)條件下獲取相關(guān)自由基中間體的重要性。

本文制備的催化劑存在的局限性與電解條件下PAC3體系的長期穩(wěn)定性和高過電位有關(guān)，這需要通過進(jìn)一步的分子工程來解決。盡管如此，本文的這一進(jìn)展對未來應(yīng)用于溫和質(zhì)子源析氫反應(yīng)的有機(jī)電催化體系的發(fā)展具有重要意義。

Exploiting the NADP⁺/NADPH-like Hydride-Transfer Redox Cycle with Bis-Imidazolium-Embedded Heterohelicene for Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction, Journal of the American Chemical Society, 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c04737.

https://doi.org/10.1021/jacs.3c04737.

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