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過氧化氫（H₂O₂）是一種廣泛應(yīng)用于環(huán)境和工業(yè)領(lǐng)域的重要化學品，在沒有犧牲劑的情況下，從海水中通過氧還原反應(yīng)（ORR）和水氧化反應(yīng)（WOR）雙通道同時光催化合成H₂O₂是綠色和可持續(xù)的，但還具有挑戰(zhàn)性。

基于此，山東師范大學唐波教授和馬瑜教授等人首次報道了兩種新型含噻吩的共價有機框架(TD-COF和TT-COF)，并通過間接2e^– ORR和直接2e^– WOR通道作為H₂O₂合成的催化劑。在無犧牲劑的情況下，僅以空氣和水為原料，TD-COF在去離子水和天然海水中的H₂O₂產(chǎn)率分別為4060 μmol h^-1 g^-1和3364 μmol h^-1 g^-1。

通過DFT計算，作者研究了TD-COF和TT-COF在第一激發(fā)態(tài)下的電子空穴分布。在優(yōu)化后的TD-COF周期結(jié)構(gòu)的第一激發(fā)態(tài)下，光生電子主要分布在噻吩環(huán)上，而光生空穴主要分布在通過亞胺鍵與噻吩環(huán)相連的苯環(huán)上和吡啶環(huán)上的碳原子上。在TT-COF的第一激發(fā)態(tài)中，光生電子主要分布在噻吩環(huán)上，而光生空穴主要位于苯環(huán)上，苯環(huán)通過亞胺鍵與噻吩環(huán)相連。

此外，通過比較不同位點的吸附能，作者確定了最可能的氧化還原活性位點。噻吩環(huán)上的S原子最有可能是光還原位點，苯環(huán)上的C原子與噻吩環(huán)通過亞胺鍵連接，最有可能是光氧化位點。在TD-COF和TT-COF的間接2e^– ORR過程中，*OOH的形成是速率決定步驟（RDS）。同時，TD-COF和TT-COF直接2e^– WOR過程中，*OH的形成是RDS。對比TT-COF，TD-COF在ORR和WOR路徑的RDS中具有更低的能壘。

Thiophene-Containing Covalent Organic Frameworks for Overall Photocatalytic H₂O₂ Synthesis in Water and Seawater. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202309624.

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唐波/馬瑜Angew.：TD-COF在水和海水中全光催化合成H2O2

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