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固體電解質界面(SEI)的不穩定性和易碎性限制了Na金屬負極的應用。盡管大量研究工作致力于探究其化學成分和物理性質，但由于缺乏時間和空間分辨率，對其形成過程的直接觀察仍然是一個挑戰。

在此，北京大學潘鋒教授、楊盧奕研究員等人通過結合原位探測技術，展示了SEI形成過程中與SEI不穩定性相關的兩個關鍵階段。結果表明，在初始（鈍化）階段未均勻鈍化的Na金屬將在隨后（生長）階段會引發不受限制的電解質分解和均勻的組分分布。此外，具有均勻分布組分的SEI比從致密鈍化層演變而來的層狀結構的SEI具有更高的溶解度。

圖1. SEI在PC和PC-FEC中的穩定性

具體而言，本文利用多種原位表征技術相結合，共同揭示了不同電位下Na負極SEI不穩定機制和SEI演化的動態過程。結合原位三維激光共聚焦顯微鏡和電化學石英晶體微量天平監測，研究了不同電解質中形成的SEI不穩定性。通過原位原子力顯微鏡確定了兩個SEI演化階段（即鈍化階段和生長階段）。進一步研究發現，在鈍化階段缺乏有效的鈍化層將導致在接下來的生長階段發生嚴重的電解質分解和組分溶解。

最后，結合冷凍透射電鏡和飛行時間二次離子質譜證明了在沒有鈍化效應的情況下，有機和無機組分傾向于均勻分布，在沒有足夠機械支撐的情況下表現出高溶解性。相比之下，預成型的鈍化層表現出更高的穩定性。總之，本工作開發的方法——結合多個原位表征系統，可進一步研究其他沉積型負極的界面演變，例如堿金屬負極，鋅負極等。

圖2. SEI成分的內部空間分布

In situ probing the origin of interfacial instability of Na metal anode, Chem 2023 DOI: 10.1016/j.chempr.2023.06.002

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潘鋒/楊盧奕Chem：原位探測鈉金屬負極界面不穩定的源頭

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