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北化所/北大深研院/北交AFM：鑭系元素?fù)诫s構(gòu)建更好的高壓鈷酸鋰電池！

鋰鈷氧化物（LiCoO₂）在高于4.35V（vs. Li⁺/Li）的電壓下循環(huán)時可以獲得誘人的容量，但結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性較差。

中科院化學(xué)所姚建年、北京大學(xué)深圳研究生院潘鋒、北京交通大學(xué)王熙等開發(fā)了一種巧妙的Li脫嵌/摻雜策略，以合成具有Ln占據(jù)Li位置的鑭系元素?fù)诫s的LiCoO₂（鑭系元素（Ln）=鐠、釹、釤、銪、釓、鉺或镥），并證明了離子半徑如何影響Ln-LCOs的電化學(xué)性能。

圖1 Ln-LCOs的結(jié)構(gòu)表征

電化學(xué)測試表明，與原始LCO相比，所有Ln-LCOs都顯示出增強(qiáng)的循環(huán)穩(wěn)定性，并且七種Ln-LCOs的循環(huán)穩(wěn)定性在與鑭系元素收縮相同的方向上增強(qiáng)。通過采用各種表征技術(shù)和理論計(jì)算，作者得出結(jié)論，晶格應(yīng)變是LCO結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的描述符，而離子半徑是晶格應(yīng)變變化的引發(fā)者。具體而言，Li層中電化學(xué)惰性的Ln陽離子可以充當(dāng)錨定柱，以抑制不可逆相變并增強(qiáng)晶格氧的穩(wěn)定性。

圖2 Ln-LCOs的電化學(xué)性能

然而，大尺寸的Ln陽離子摻雜會導(dǎo)致Ln-LCOs晶格應(yīng)變的增加，因此摻雜有大尺寸Ln陽離子的Ln-LCOs無法承受由脫出大量鋰離子引起的結(jié)構(gòu)退化。在鑭系元素收縮的方向上，Ln陽離子的半徑逐漸減小，因此Ln-LCOs的電化學(xué)性能隨著鑭系元素的收縮而逐漸提高，特別是Lu-LCO，其在所有Ln-LCOs中表現(xiàn)出最佳的電化學(xué)性能。因此，作者堅(jiān)信，精心的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，例如，通過使用這一規(guī)則明智地選擇外來離子，結(jié)合多種修改策略，可以在實(shí)際應(yīng)用中產(chǎn)生創(chuàng)紀(jì)錄的LiCoO₂電池性能。

圖3 原位實(shí)驗(yàn)與改善機(jī)制研究

Lanthanide Contraction Builds Better High-Voltage LiCoO2 Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202212869

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