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朱向東/王少彬Nature子刊:快速自熱合成鐵基納米材料,增強高級氧化去除難降解有機物

朱向東/王少彬Nature子刊:快速自熱合成鐵基納米材料,增強高級氧化去除難降解有機物
土壤和水的有機污染嚴重威脅人類健康,利用金屬催化氧化劑(過硫酸鹽)產生高活性氧物種(如羥基自由基)的高級氧化技術(AOP),被認為是解決日益嚴重的有機污染問題的有效方法。鐵基催化劑在高級氧化法廢水處理中具有廣闊的應用前景,但這些材料的制備往往涉及復雜和能源密集的合成。此外,由于制備條件的固有限制,實現催化劑的全部潛力具有挑戰性。
因此,開發有效的鐵基催化劑制備方法對于通過AOP處理廢水中的有機污染物起著至關重要的作用。
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近日,復旦大學朱向東阿德萊德大學王少彬等開發了一種軟碳輔助閃速焦耳加熱(FJH)技術,通過快速升溫、電擊、冷卻等步驟,將低品位鐵礦和軟碳同時轉化為嵌入薄層石墨烯中的富電子納米Fe0/FeS異質結構(Fe0/FeS/C),并比較了它們在高級氧化反應和常規熱解反應中的催化性能。
具體而言,該工藝能源效率高,消耗的能源比常規熱解少34倍;密度泛函理論(DFT)計算結果表明,FJH誘導的富電子納米Fe0/FeS異質結嵌入石墨烯中,與過硫酸鈉(PDS)形成雙齒雙核結構,提高了電子轉移能力和O-O鍵長,有利于難降解有機物的去除。
朱向東/王少彬Nature子刊:快速自熱合成鐵基納米材料,增強高級氧化去除難降解有機物
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在AOP試驗中,氯霉素(CAP)通過過硫酸鈉(PDS)的催化活化而降解。其中,Fe-C-FJH的去除率最高可達94.1%,并且軟碳基質顯著提高了CAP去除效率,因為軟碳基質(水熱炭)有助于產生高溫以增強前體的自加熱。同時,Fe-C-FJH 比傳統方法制備的純Fe催化材料或復合物具有更高的CAP去除效率,這進一步說明了FJH技術的優勢。此外,研究人員進一步研究了FJH功率對Fe0/FeS/C催化降解氯霉素性能的影響。
結果表明,隨著功率和焦耳熱的增加,氯霉素的降解效率顯著提高。高功率可以誘導強烈的FJH反應,而較低的功率不能提供足夠的焦耳熱來打破Fe-S鍵,剝離碳化的基底,形成納米Fe0/FeS異質結和薄層石墨烯。綜上,該項工作證明FJH工藝可以克服傳統的缺點,為開發一系列更有效的鐵基AOP材料開辟一條新的途徑。
Rapid Self-heating Synthesis of Fe-based Nanomaterial Catalyst for Advanced Oxidation. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-40691-2

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