由于缺乏合適的電解液,目前的高能鋰金屬電池在安全性和使用壽命方面都受到了限制。
圖1.?NGPE的設計及其溶劑化結構的研究
悉尼科技大學汪國秀、清華大學深圳國際研究生院李寶華、周棟、巴伊蘭大學Doron Aurbach、西班牙可替代能源合作研究中心Michel Armand等報告了一種優化醚基電解液的多功能策略,在改善電極兼容性的同時消除了其安全性問題。
具體而言,該策略展示了氟化助溶劑和丁烯氧基環三磷苯(BCPN)單體凝膠化處理的協同作用。
研究發現,添加含氟助溶劑不僅能降低電解液的易燃性,還能定制鋰離子的溶劑化鞘,提高電解液的氧化穩定性。
此外,與現有的凝膠聚合物電解質相比,高交聯度的BCPN基聚合物基質不僅避免了離子傳導的重大阻礙,還消除了火災和電解液泄漏的安全風險。此外,聚合后殘留的少量BCPN單體可作為高效的正極電解質界面形成添加劑,進一步抑制正極上的電解質氧化分解,防止鋰金屬電池中層狀過渡金屬氧化物正極的結構劣化。
圖2.?電解質與電極之間的界面兼容性
利用這種設計理念,基于可燃醚溶劑的凝膠聚合物電解質系統可輕松表現出足夠的離子電導率(約1.12 mS cm-1)、高氧化穩定性(對Li/Li+的氧化電壓可達約 5.25 V)、在鋰金屬負極上良好的SEI形成能力(平均鋰沉積/剝離庫侖效率為 99.6%)和卓越的安全特性(即不易燃和不泄漏)。
此外,準固態鋰Li| |NCM811電池具有穩定的長期循環(300次循環后容量保持率超過88%)、優異的低溫和抗壓性能以及耐濫用特性(即在變形和過充電條件下穩定供電)。這項工作的發現為高能鋰金屬電池在惡劣工作條件下的有效運行邁出了重要一步。
圖3.?扣式全電池性能
Designing phosphazene-derivative electrolyte matrices to enable high-voltage lithium metal batteries for extreme working conditions. Nature Energy 2023. DOI: 10.1038/s41560-023-01339-z
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