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鋰硫電池具有較多的優勢，被認為是有前途的儲能系統候選者之一。然而，鋰硫電池也面臨著許多缺點如嚴重的穿梭效應和緩慢的反應動力學限制了其商業應用。為了實現硫物種快速的吸附-擴散-轉化-脫附過程，材料應具有“適當的化學吸附”和快速的電子/離子傳輸。

根據Sabatier原理，基質和硫物種之間的化學吸附太強可能會阻礙離子擴散而影響后續的轉化及解吸過程，相反，化學吸附太弱會帶來嚴重的穿梭效應。鑒于此，制備符合Sabatier原理的Mott-Schottky異質結，通過調節d能帶相對于費米能級的能量中心來對宿主材料進行修飾，調控異質結的吸附能力在中等水平，進一步催化硫種之間的氧化還原反應就顯得尤為重要。

在此，湘潭大學王先友教授、裴勇教授、舒洪波教授和陳曼芳副教授等人采用水熱還原法和后續的煅燒工藝合成了WO₃@CC樣品，再通過原位氮化成功制備了富含氧空位的WO_3?x–W₃N₄@CC異質結。

理論計算和實驗結果表明，莫特-肖特基異質結產生的內置電場和異質結低的Δd-p導致低的反鍵態能量，這都會促進電子轉移和界面氧化還原動力學，使WO_3?x–W₃N₄表現出比WO₃和W₃N₄更低的自由能變化（1.03 eV）和Li₂S 分解能壘（0.92 eV），顯著增強了硫還原反應（SRR）活性。通過調整金屬d帶中心向費米能級的移動，異質結表現出對硫物種合適的吸附能力，有利于硫物種之間的催化轉化。

因此，WO_3?x–W₃N₄@CC/S電池表現出良好的電化學性能，包括出色的倍率性能（2 C下913.9 mAh g^?1）、長循環壽命（1 C下400次循環，庫侖效率為 98.8%）和高硫利用率（0.5 C 時為 1156.9 mAh g^?1）。該電池在 4.98 mg cm^?2時還表現出 5.0 mAh cm^?2的高面積容量。

圖1. 制備流程

總之，該工作通過水熱法和后續的氮化工藝合成得到富含氧空位的材料。通過調整金屬d帶中心向費米能級的偏移，異質結顯示出對硫物種的合適吸附能力。理論計算和實驗結果表明，Mott-Schottky異質結可以產生內置電場，加速電子轉移動力學，并對多硫化物表現出合適的吸附能力，從而有效地催化硫物種之間的轉化，降低反應的能壘。

結果表明，WO_3?x-W₃N₄@CC/S電池具有良好的電化學性能，包括出色的倍率性能(2 C下913.9 mAh g^?1)，長循環壽命(1 C下400次循環，庫侖效率為98.8%)和高的硫利用率(0.5 C下1156.9 mAh g^?1)，并且在4.98 mg cm^?2下具有5.0 mAh cm^?2的高面積容量。因此，該工作為構建Mott-Schottky異質結催化劑提供了一種有前途的方案，對鋰硫電池的發展具有重要意義。

圖2. 電池性能

Oxygen Defect-Rich WO_3-x–W₃N₄ Mott–Schottky Heterojunctions Enabling Bidirectional Catalysis for Sulfur Cathode Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202306578

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湘潭大學AFM：富含氧空位的異質結促進雙向硫催化轉化

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