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單晶富鎳正極活性材料（CAMs）被認為是具有良好循環穩定性和安全性的高能量密度鋰離子電池（LIBs）的候選材料，因為它們的無晶界特性有效地緩解了多晶對應材料中晶間微裂縫的結構退化。

然而，它們的實際應用不僅受到鋰擴散動力學遲緩、表面重建和反復循環時寄生正極/電解質界面反應的影響，而且在儲存和制漿過程中還會遇到化學不穩定性。

圖1 材料制備及表征

西北工業大學謝科予、沈超等通過原位修飾工藝在單晶LiNi_0.90Co_0.05Mn_0.04Al_0.01O₂（SC-NCMA）CAM表面構建了均勻的LiAlO₂/Li₃PO₄梯度摻雜保護層（LAP修飾），以緩解這些內在的不穩定性問題。

LiAlO₂和Li₃PO₄作為典型的具有Li⁺傳導性的表面涂層，可以有效地促進Li⁺在單晶顆粒之間的傳輸，阻礙界面上的寄生反應。同時，由于Al³⁺的高溶解度和優越的Al-O鍵能，在高溫煅燒過程中，Al³⁺可以很好地融入富鎳正極材料的母晶格中，并伴隨著均勻的LiAlO₂涂層，顯著改善涂層與體相之間的界面相容性。

此外，由PO₄^3-多陰離子和Li₂O/LiOH之間的界面化學反應形成的Li₃PO₄不僅由于熔融Li₃PO₄的良好潤濕性而實現了在單晶顆粒表面的緊密覆蓋，而且還完美地降低了表面殘余鋰。

因此，表面的Li₃PO₄涂層能夠形成穩定的正極/電解質相，從而防止正極在液態電解質溶液中或空氣儲存過程中發生有害的副反應。

圖2 基于不同正極的電池性能

這種有利的表面工程大大減少了Li⁺/Ni²⁺的混合，抑制了寄生的副反應和表面相變，并明顯改善了Li⁺擴散動力學。因此，與SC-NCMA相比，LAP改性的SC-NCMA表現出卓越的循環性能，在4.5V的高電壓和1C條件下循環200次后，容量保持率為74.4%。

此外，表面殘留鋰的減少、流變性能的改善和電化學性能的良好保持進一步證實了改性后其在空氣中儲存性能的增強。這項工作為單晶富鎳正極的改性提供了一種有效的策略，進一步加速了其實際應用。

圖3 電化學性能和XPS研究

Advantageous Surface Engineering to Boost Single-Crystal Quaternary Cathodes for High-Energy-Density Lithium-Ion Batteries. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102879

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謝科予/沈超EnSM：有利的表面工程實現穩定的高能量密度單晶正極

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