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武漢理工曹少文Angew.：BBTz助力太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)合成過氧化氫

太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)從水和空氣中合成過氧化氫（H₂O₂）為傳統(tǒng)的蒽醌方法提供了一種低成本和環(huán)保的替代途徑。基于此，武漢理工大學(xué)曹少文研究員等人報(bào)道了利用醛胺縮合法合成了四種噻唑基共軛聚合物（Tz-CPs: TTz、BTz、TBTz和BBTz）。BBTz在純水中H₂O₂產(chǎn)率最高，為7274 μmol g^-1 h^-1。單線態(tài)氧（¹O₂）的生成是通過超氧自由基（?O₂^–）的氧化，隨后在BBTz上通過[4+2]環(huán)加成轉(zhuǎn)化為內(nèi)過氧化物，促進(jìn)了電荷分離，降低了H₂O₂生成的屏障。

通過DFT計(jì)算，作者揭示了材料的電子結(jié)構(gòu)與反應(yīng)動(dòng)力學(xué)之間的內(nèi)在關(guān)系。在?O₂^–轉(zhuǎn)化途徑中，苯并雙噻唑位點(diǎn)比苯位點(diǎn)表現(xiàn)出更有利的吉布斯自由能變化（ΔG），形成*OOH中間體，從而在BBTz上將O₂還原為H₂O₂。同時(shí)，在O₂轉(zhuǎn)化途徑中也出現(xiàn)了類似的趨勢(shì)。值得注意的是，分子空間構(gòu)型在形成過氧化物中間體后發(fā)生彎曲。結(jié)果表明，BBTz的LUMO和HOMO軌道在整個(gè)共軛骨架上是離域的。

在苯位形成內(nèi)過氧化物后，HOMO軌道位于苯段，LUMO軌道位于苯并雙噻唑段，抑制了¹O₂的形成。內(nèi)過氧化物中間體在苯并二噻唑位點(diǎn)的LUMO和HOMO軌道在π共軛鏈上的離域，有利于O₂的電子還原和?O₂^–的空穴氧化。內(nèi)過氧化物中間體形成后，只有含苯并雙噻唑基團(tuán)的TBTz與BBTz的軌道分布一致，保持不變。

DFT計(jì)算結(jié)果表明，苯并雙噻唑部分是光催化生成H₂O₂的活性位點(diǎn)。BBTz光催化產(chǎn)H₂O₂的反應(yīng)途徑機(jī)理：光生電子沿π共軛鏈轉(zhuǎn)移到樣品表面還原O₂生成?O₂^–，空穴一部分氧化水生成O₂和H⁺，另一部分與?O₂^–反應(yīng)生成¹O₂。隨后，¹O₂通過[4+2]環(huán)加成反應(yīng)氧化BBTz形成內(nèi)過氧化物，提高了O₂還原為H₂O₂的選擇性，增強(qiáng)了載流子的分離。

Promoting Solar-driven Hydrogen Peroxide Production over Thiazole-based Conjugated Polymers via Generating and Converting Singlet Oxygen. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202310476.

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