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黃富強/黃健/方裕強AFM：用于穩(wěn)定鉀儲存的 1T''' MoS2 均質插層化學和超低應變

插層負極由于具有良好的層狀結構，其循環(huán)性能通常優(yōu)于鋰或鈉儲存的合金負極和轉化負極。然而，對于更大的鉀調節(jié)，這些插層負極通常經歷巨大的層膨脹和結構扭曲，導致嚴重的容量衰退。

在此，中國科學院上海硅酸鹽研究所黃富強研究員、黃健研究員以及方裕強等人發(fā)現(xiàn)1T”’ MoS₂(從1T MoS₂扭曲而來) 在層中具有角共享Mo₃三角三聚體，表現(xiàn)出比2H MoS₂更短的Mo-Mo距離，這確保了快速電子轉移和均勻的K⁺嵌入。

此外，1T”’ MoS₂的褶S層提供了不同的活性位點，部分不可分離的K⁺被認為是一個支柱，以削弱界面應變，實現(xiàn)保持層狀結構。

通過原位表征和DFT計算證明了嵌入的K⁺均勻地分布在層間，并誘導從1T”’ MoS₂到1T’ MoS₂的相變，檢測到3.5%的超低層膨脹率（在K⁺脫出后）。

結果顯示，1T”’ MoS₂在0.2C時表現(xiàn)出125mAhg^-1的容量，并且1C的條件下500次循環(huán)后沒有容量衰減。此外，將其用作鉀雙離子電池 (KDIB)的負極時，1T”’ MoS₂實現(xiàn)了40 mAhg^-1的容量，250個周期后具有98%容量保持率。

圖1. 電池性能

總之，該工作通過理論和實驗研究揭示了1T”’ MoS₂中自適應的金屬Mo-Mo鍵和褶S層，導致了電子的快速傳遞和K⁺的均勻嵌入，而且不可逆嵌入的K⁺導致循環(huán)過程中的微小的層膨脹和結構應變。電化學性能測試結果表明，0.2C時1T”’ MoS₂的容量為125 mAhg^-1，在1C下循環(huán)500次后沒有容量衰減。

此外，組裝的1T”’ MoS₂//MCMB K-DIB全電池在250次循環(huán)后表現(xiàn)出98%的優(yōu)異容量保留率。這項工作提供一個新型的插層負極和穩(wěn)定鉀離子存儲的設計策略。

圖2. DFT計算

Homogeneous Intercalation Chemistry and Ultralow Strain of 1T’’’ MoS2 for Stable Potassium Storage, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202306550

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