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?清華/北大JACS：高壓原位光譜加反應性研究，探究銅表面CO覆蓋率與CORR的關系

CO的覆蓋率一直是銅上CO還原反應(CORR)機理難題中的一個重要組成部分。了解COL覆蓋率對CORR在較高CO壓力下的速率和產物分布的影響，可以幫助發現在大氣壓力下無法進入的其他C-C耦合途徑。

近日，清華大學陸奇和北京大學徐冰君等綜合光譜和反應性對在60 bar CO壓力下Cu上CORR反應進行了研究。

研究人員設計并構建了一個兩室高壓光譜電化學電池和一個高壓反應電池，該電池能夠在CO壓力高達60 bar下工作，高壓光譜電化學電池是為SEIRAS設計的一種衰減全內反射配置。

基于COL在不同壓力下的動態偶極耦合行為，首次估計了多晶銅電極上的絕對CO覆蓋率在-0.6 V_RHE，1 atm CO下不會高于0.05 ML。

在通常使用的反應電位-0.9 V_RHE時，由于通過CORR的轉換，在1 atm CO下的CO覆蓋率降低到不高于0.005 ML。

當CO壓力超過30 bar時，CO覆蓋率沒有明顯下降，表明傳質增強。在所研究的整個壓力范圍內，COL在C₂₊產物形成過程中的反應級數小于1，這表明反應級數不宜采用C-C耦合步驟作為RDS。

乙烯和氧化物的生成對CO壓力的響應不同，這可能是由于CO覆蓋率的增加影響了它們關鍵中間體的結合強度。

值得注意的是，大量不常見的產物(包括乙烷、乙二醇和乙醇醛)在高CO壓力下形成，可能是由于在高CO覆蓋率下出現了新的C-C偶聯機制。

Correlating CO Coverage and CO Electroreduction on Cu via High-Pressure in Situ Spectroscopic and Reactivity Investigations. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c09956

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