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1. 崔屹/李煜章Nature子刊: 實用的車載電池快充下鋰沉積的早期檢測策略

快速充電被認為是鋰離子電池最需要的功能之一，可加速電動汽車的主流應用。然而，目前的電池充電策略主要由保守的倍率步驟組成，以避免潛在危險的鋰電鍍及其相關的寄生反應。因此，亟需一種高度靈敏的車載檢測方法可在不達到鋰沉積狀態的情況下實現電池快速充電。

在此，美國斯坦福大學崔屹教授、李煜章等人展示了一種新穎的技術，即壓差傳感（DPS）方法來精確檢測鋰沉積。通過測量每單位電荷的電池壓力（dP/dQ）的實時變化，并將其與鋰離子嵌入負極過程中dP/dQ的最大值定義的閾值進行比較，可高精度捕捉劇烈充電條件下鋰鍍層過度生長前的情況。具體而言，鋰金屬優先沉積在負極的頂面上，而不是利用石墨晶格內的晶面間距。因此，對于相同數量的Li⁺，Li沉積會導致比插層表現出更顯著的厚度/壓力增加。由于厚度的變化導致壓力的變化，因此Li沉積導致dP/dQ變化比插層高得多。作者基于插層過程中dP/dQ的最大值建立了一個閾值來識別Li沉積：dP/dQ在插層過程中將保持在閾值以下，但在發生Li沉積時會超過閾值。

圖1. DPS顯示快速充電過程中的Li沉積

與實驗室研究中用于檢測Li沉積的傳統大型專用設備不同，這里展示的壓力傳感器在與電池管理系統（BMS）集成以用于車載應用方面顯示出良好的潛力。由于電池包結構可分為不同模塊，因此可將傳感器均勻定位在不同的地方，并通過BMS進行平衡。與單體電芯相比，電池模組在快充過程中對壓力變化的響應更加明顯，在實際應用中可進一步提高DPS的靈敏度。此外，概念驗證表明，通過將該壓差傳感集成到BMS中可實現動態自調節充電策略，從而有效地消除低溫（0 ℃）引發的Li沉積，而傳統的靜態充電策略在相同條件下會導致災難性的Li沉積?？傊?，作者建議DPS方法可作為一種早期無損診斷方法來指導電池快速充電技術的發展。

圖2. 使用dP/dQ檢測Li沉積實現自調節充電

Onboard early detection and mitigation of lithium plating in fast-charging batteries, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33486-4

2. 孫學良/王春生AM: 基于無機固態電解質的全固態軟包電池的進展與展望

目前，全固態電池（ASSB）因其前所未有的安全性和高能量密度而引起了廣泛興趣，且在實現固態電解質（SSE）的高室溫離子電導率和良好空氣穩定性、緩解電極-電解質界面挑戰及開發可行制造工藝方面取得了重大進展。隨著基礎研究的進步，基于無機SSEs的全固態軟包電池已顯示出巨大的產業化潛力。

在此，加拿大西安大略大學孫學良教授、美國馬里蘭大學王春生教授等人全面總結了基于無機SSE的全固態軟包電池的最新進展，并強調了制造其基本組件（如超薄SSE膜、片狀厚固態電極和雙極堆疊等）的各種挑戰。

首先，作者討論并比較分析了最先進的制造方法。接下來，為了促進ASSB的商業化并將基礎研究與實際應用聯系起來，作者對直接影響所有固態軟包電池能量密度的關鍵參數進行了數值研究，包括SSE厚度、活性材料含量和利用率、質量負載、固態電極的面積容量、N/P比和鋰金屬厚度等。此外，作者還提供了來實現能量密度目標的一組指標。最后，作者強調了實現全固態軟包電池的有前途方向和可行策略。通過這篇綜述，作者希望促進具有高能量密度和出色安全性的無機全固態軟包電池的開發。

圖1. 制造薄無機SSE膜的各種策略

作者提出了未來應致力于的幾個有前景方向：

（1）開發薄而堅固的SSE膜。鋰離子導電聚合物可作為粘結劑用于SSE膜制備；應嘗試直接合成空氣穩定的SSEs或設計表面保護層來開發空氣穩定的SSEs膜；建議探索新的基于陰離子框架的超離子導體。

（2）制備高面容量厚固態電極。作為指導方針，應開發面容量為4~8 mAh cm^-2且活性材料利用率高的厚固態電極。對依賴于擴散的固態電極，應開發室溫下具有高離子擴散率的快充電極材料。此外，應研究循環過程中活性材料體積變化對ASSBs性能的影響并確定最佳外部壓力。

（3）采用雙極堆疊。為實現多層全固態軟包電池，雙極板應對正負極都表現出優異穩定性。此外，金屬雙極板應耐受各種SSE。最后，應開發適合雙極堆疊ASSB的熱管理系統。

（4）優化ASSB運行壓力和寬溫度窗口。應檢查ASSB的低溫性能，未來還應確定制備和運行全固態軟包電池的最佳可行壓力。

圖2. 實現全固態軟包電池的有前途方向和可行策略

Progress and Prospects of Inorganic Solid-State Electrolyte-Based All-Solid-State Pouch Cells, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202209074

3. 陳亞楠/胡文彬/許運華AM: 幾秒內超快速非平衡合成高性能鋰電正極材料

正極材料的合成是決定鋰離子電池的生產效率、成本和性能的重要因素。然而，傳統的合成方法往往加熱速度慢、反應過程多步復雜、反應動力學緩慢、能量高且耗時長。

為此，天津大學陳亞楠研究員、胡文彬教授及許運華教授等人報道了一種通過非平衡反應合成正極材料的超快高溫沖擊（HTS）策略，可同時實現高加熱速率（~10⁴ °C/min）、高煅燒溫度、高冷卻速率（~10³-10⁴ °C/min）及快速反應動力學。其中，典型正極材料LiMn₂O₄的合成過程如下：首先通過典型的燃燒法制備前體，并應用預煅燒工藝在~660 °C下持續~9秒去除前體中的有機成分。然后，將所得產物在~970 °C下煅燒~8秒以生產LiMn₂O₄。與傳統合成方法相比，高溫超導的非平衡特性可在幾秒鐘內一步反應合成正極材料，降低了能耗且節省時間。

此外，非平衡過程往往會引入氧空位并形成小晶粒，這有利于提高電化學性能。最后，作者利用該方法合成了典型的正極材料，包括LiMn₂O₄、LiCoO₂、LiFePO₄和富鋰層狀氧化物/NiO異質結構材料，并展示了優異的電化學性能。

圖1. HTS和傳統工藝中LiMn₂O₄形成過程的第一性原理計算

在未來的工作中，利用HTS技術合成正極材料還有其他幾種潛在的應用：

（1）首先，傳統方法往往需要額外補充鋰以補償鋰的損失，這可能導致難以準確控制正極材料的化學成分。然而，由于HTS過程中合成時間極短，可便于精確控制正極材料的成分；

（2）其次，缺陷工程是提高正極材料電化學性能的有效策略。HTS的非平衡特性可合成具有點缺陷（氧空位）、異質結構和位錯的正極材料，有利于提高電化學性能；

（3）第三，HTS快速合成一系列正極材料的能力，可使研究人員基于人工智能技術快速篩選和鑒定一些新型正極材料。重要的是，這項研究提出的HTS策略不僅為合成高性能正極材料開辟了一條有效途徑，而且還可擴展到鋰離子電池之外。

圖2. 富鋰層狀氧化物/NiO異質結構材料的合成、表征和電化學性能

Ultra-fast non-equilibrium synthesis of cathode materials for Li-ion batteries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202208974

4. 黃云輝/李真AEM: BMIm⁺誘導（002）平面擇優生長實現長循環水系鋅電

鋅枝晶的失控生長是導致水系鋅離子電池（AZIBs）短路失效的主要原因，使用電解液添加劑來控制晶體生長是緩解枝晶問題最方便的策略之一。然而，由于沉積層的結構重建，大多數添加劑在循環過程中會不穩定。

在此，華中科技大學黃云輝教授、李真教授等人引入了一種咪唑陽離子，即1-丁基-3-甲基咪唑陽離子（BMIm⁺離子）作為電解液添加劑，以誘導（002）面的優先生長并抑制鋅枝晶的形成。具體而言，作者通過添加BMImOTf離子液體將BMIm⁺離子引入到2 M ZnSO₄電解液中。BMIm⁺離子中有一個咪唑環，可以吸附在某些金屬的表面。在沒有添加劑（命名為Blank）的情況下，Zn²⁺會優先沉積在一些由（100）和（101）平面組成的尖端上，并且在循環過程中很容易形成Zn枝晶。而當BMIm⁺離子濃度為0.02 M時（命名為0.02 M BMIm⁺），大部分BMIm⁺離子將優先吸附在Zn負極的（100）和（101）平面上，迫使Zn²⁺的沉積主要被誘導到（002）面，最終形成扁平致密的沉積層。

圖1. BMIm⁺離子誘導的（002）平面優先生長示意圖

因此，在BMIm⁺離子的調控下，即使在10 mA cm^-2的高電流密度和10 mAh cm^-2的大面積容量下，Zn||Zn對稱電池仍能穩定循環1000小時，比在Blank中循環長約15倍，這證實BMIm⁺離子在較高放電/充電電流密度和大面積容量下在操控晶體取向方面具有出色的穩定性。同時，0.02 M BMIm⁺中循環的Zn||Cu電池顯示出超過4500次循環的優異穩定性且平均CE達到99.8%。更令人鼓舞的是，NH₄V₄O₁₀||Zn軟包電池可在0.4 A g^-1下240次循環后保持12.4 mAh的可逆容量，而在Blank中運行的軟包電池在63次循環后出現短路。事實證明，引入BMIm⁺ 離子是一種有效抑制鋅枝晶生長的簡便方法，該添加劑表現出超穩定的效果，可促進AZIBs的實際商業應用。

圖2. NH₄V₄O₁₀||Zn軟包電池在不同電解液中的性能

Inducing the Preferential Growth of Zn (002) Plane for Long Cycle Aqueous Zn-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203254

5. 謝科予/沈超AEM綜述: 富鎳層狀氧化物的空氣不穩定性研究進展

得益于優異的鋰離子擴散動力學和可觀的放電比容量，富鎳層狀氧化物已成為高能量密度鋰離子電池的首選正極活性材料（CAM）。然而，由于鎳離子獨特的電子結構（Ni²⁺/³⁺/⁴⁺）和嚴苛的燒結條件標準，富鎳CAM在與環境空氣接觸時會發生固有的劣化。

在此，西北工業大學謝科予教授、沈超副研究員等人全面而重要地概述了富鎳 CAM的空氣不穩定性，包括表征、存儲演化行為和影響機制、改性和處理方法等。首先，作者總結了活性材料存儲的模擬和表征技術，高精度和原位表征方法對于研究高活性電極材料的存儲穩定性至關重要。然后，全面分析了加工過程（從粉末制備到應用）中影響富鎳CAM空氣穩定性的因素。富鎳CAM的表面演化機制歸納為四點：1）Li⁺/H⁺陽離子交換，2）雜質和吸附物質，3）活性氧釋放，及4）表面附近的結構降解。最后，作者總結了空氣不穩定性對富鎳CAM的可加工性、電化學性能和安全性的影響。針對富鎳CAM在產業化和應用中的諸多局限性，目前已提出了針對性的改性方法，本綜述將其分為兩部分：1）摻雜、鈍化涂層、復合層等預處理；2）氣體反應、洗滌、熱處理等后處理。

圖1. 富鎳CAMs的存儲演化行為及各種因素對電池生產過程的影響

縱觀富鎳CAM的最新進展，作者總結了近期有前景的研究方向如下：

（1）表征方法方面，目前的研究更側重于材料在時間和空間尺度上的原位演化，為具體的演化過程補充證據。此外，還需將元素分布、化學組成、相結構、載流子動力學等各種物理化學參數包含在多個級聯中以獲得全面研究。

（2）材料合成方面，從源頭控制其表面和界面的穩定性是解決富鎳CAM固有非穩態效應的關鍵。其中，最重要的約束條件如下：i）塊體近表面區域的相控；ii）元素分布；iii）殘留鋰量的精確調控等。

（3）材料改性方面，針對鋰鹽殘渣難以徹底去除的特點，需要通過后端處理（材料修復再生等）實現高效利用和徹底去除。

（4）材料的實際應用方面，應在CAM的規模化加工中引入一些輔助手段，包括通過調節漿料和電極加工等以抑制/解決空氣不穩定性難題。

圖2. 富鎳CAM的空氣不穩定性對其電化學性能的影響

Air Instability of Ni-Rich Layered Oxides-A Roadblock to Large Scale Application, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202993

6. 馬越/王洪強AFM: 240秒！超快激光誘導CEI用于高壓PEO基固態電池

基于聚環氧乙烷（PEO）的固態聚合物電解質有望與全固態電池（ASSB）中的高容量金屬負極具有界面相容性。然而，電極-電解質界面處的寄生歐姆電阻、高負載正極的離子通路不足及高壓下PEO的氧化傾向嚴重阻礙了原型構建。

在此，西北工業大學馬越教授、王洪強教授等人提出了一種借助脈沖激光束引起的局部溫度梯度的簡便正極/電解質界面（CEI）形成技術，可在240秒內實現超高效正極改性。首先，作者將含有典型CEI添加劑的碳酸二乙酯（DEC）溶劑作為CEI前體滴在正極上。在預處理過程中，脈沖激光束會透過有機溶液并被正極顆粒和炭黑光熱吸收。電極利用光吸收和晶格振動過程中產生的激發電子-空穴對的弛豫過程，將吸收的激光能量轉換為熱能。

此外，有限元分析還用于可視化DEC/電極界面上的瞬時溫度變化。由于超高瞬時能量密度，40 mJ pulse^-1 cm^-2的單個10 ns激光脈沖會在正極表面30 nm內產生巨大的溫度梯度，這足以使所有CEI前體分解。然后，熱量將沿垂直方向傳遞，同時多孔電極內的DEC溶劑蒸發，從而避免了過多的熱量積累。

圖1. 脈沖激光照射產生的CEI形成示意圖及表征

通過成分篩選，定制的CEI可能包含源自磷酸三（三甲基甲硅烷基）酯（TMSP）的富磷物質，且通過飛行時間二次離子質譜（ToF-SIMS）和高分辨率TEM證實了活性顆粒之間和電極水平的一致性。即使與原始的基于PEO的固態聚合物電解質直接組裝，優化的NMC-811正極（6.2 mg cm^-2）也能實現高達2 C的穩定4.3 V高壓循環并將漏電流降低43.2%。

正如高溫、原位相位跟蹤和差示掃描量熱法（DSC）所證明的那樣，激光處理的電極進一步揭示了長期循環時層狀到尖晶石相變的減輕及55 ℃時自放電過程的減少（75.5%），這與PEO氧化的抑制和高溫下氧氣釋放的減少相呼應。與正極配方（活性材料和輔助添加劑）的經驗優化相比，這種非聚焦激光策略具有普遍適用性、可定制性和構建堅固CEI薄膜的高效性，從而為實現實用的高電壓PEO基ASSB開辟了途徑。

圖2. 激光誘導的CEI改性在高壓下穩定正極/PEO界面的有效性評估

Ultrafast Laser-Induced Cathode/Electrolyte Interphase for High-Voltage Poly(Ethylene Oxide)-Based Solid Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202210465

7. 山大張進濤JACS: 基于物理化學限域效應實現高性能鋅碘電池！

鋅碘電池（ZIBs）是一種很有前景的儲能設備，具有水系電解液和更安全的鋅的獨特特性。然而，其性能仍受多碘化物穿梭和碘物種氧化還原機制不明的限制。

在此，山東大學張進濤教授等人通過將單個鐵原子嵌入具有金屬-氮-碳原子橋接結構的多孔碳中，不僅可以增強限域效應，還可以激發碘的電催化氧化還原轉化，從而實現大容量和良好循環穩定性的ZIBs。

具體而言，作者展示了一種簡便的一鍋法來制備含有鐵與氮原子的原子橋接結構的環狀多孔碳B-Fe-NC。通常，三聚氰胺與三聚尿酸在鐵鹽存在下制備超分子聚合體，隨后的熱解處理導致形成具有Fe-N₄-C原子橋接結構的B-Fe-NC。分層多孔結構為碘物種的受限吸附提供了物理空間，并有效地促進了離子擴散。原位拉曼光譜證明，B-Fe-NC中Fe-N₄-C基團具有良好可逆性的快速反應動力學轉換，結合理論計算表明部分獨特的原子橋接結構不僅增強了I₂物種的化學捕獲，還促進了電催化氧化還原轉化。

圖1. B-Fe-NC制備示意圖及表征

因此，基于B-Fe-NC/I₂電極的ZIB在5 C時經過5000次循環后仍表現出172 mAh g^-1的高比容量。此外，B-Fe-NC/I₂電極即使經過長期測試也能在1.27 V附近保持穩定的電壓平臺，顯示出良好的可逆性和長循環穩定性。循環過程中的平均庫侖效率可達99.7%以上，這可能是由于層狀孔結構的限域作用和Fe-N₄-C的化學吸附對電催化氧化還原反應的促進作用。

更重要的是，基于B-Fe-NC/I₂組裝的軟包電池在2 C下循環300多次后容量保持率為90%。該電池可點亮具有“SDU”形狀的發光二極管（LED，2.2 V），甚至可為風扇供電。這項工作表明，通過將單個金屬原子與氮合理錨定在多孔碳基底中可引發物理化學限域效應，從而增強碘的電催化氧化還原轉化，這對于制造高性能鋅碘電池及其他電池至關重要。

圖2. B-Fe-NC/I₂電極的電化學性能

Physicochemical Confinement Effect Enables High-Performing Zinc–Iodine Batteries, Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c09445

8. 浙大范修林Chem: 破譯和調控溶劑化結構的能量學實現高壓鋰金屬電池

局部高濃電解液（LHCE）已脫穎而出，成為穩定鋰金屬負極和高壓正極的最有前途的解決方案之一。盡管在正極穩定性方面取得了顯著成就，但LHCEs的氧化化學仍有待闡明，這已成為進一步突破的瓶頸。

在此，浙江大學范修林研究員等人定量破譯了LHCE的氧化化學，并提出了篩選用于配制新型高壓電解液的優選稀釋劑的原則。作者確定了稀釋劑-FSI^–相互作用對于均相LHCE至關重要，同時極大地影響溶劑化結構的穩定性，從而影響 LHCE的氧化穩定性。為避免相分離，作者建議稀釋劑具有適當的靜電勢能（E_max > 25 kcal mol^-1）以確保足夠的稀釋劑-FSI^–相互作用。

然而，強烈的稀釋劑-FSI^–相互作用破壞了Li⁺-DME的配位，由于游離DME的出現導致高壓下的氧化穩定性降低。在篩選了大部分可能的稀釋劑后，2H, 3H-十氟戊烷（HFC）被提議作為其相對較弱但足夠的稀釋劑-FSI^–相互作用的代表，賦予HFC-LHCE在高壓鋰金屬電池（LMB）中提高的氧化穩定性。

圖1. LHCE中電解液成分之間潛在的非共價相互作用

作為概念驗證，配制的1.4 M LiFSI/DME-HFC（摩爾比為1:3）LHCE（HFC-LHCE）可使4.4 V Li||NMC811和4.5 V Li||LiCoO₂（LCO）電池分別在800次和582次循環后具有容量保持率（CR）> 80%的出色循環性能，優于廣泛使用的HFE-LHCE。

此外，在20 μm-Li和>3.7 mAh cm^-2高正極容量的實際測試條件下，基于HFC-LHCE的Li||NMC811電池180次循環后實現了94%的創紀錄CR，Li||LCO電池循環200次后CR為88%，庫侖效率>99.91%。進一步對溶劑化結構的能量學研究提供了還原和氧化穩定性的調控機制，這是由兩個關鍵描述符決定的:D值和ICOHP。高D值可保證FSI^–衍生的SEI以確保正極穩定性，而低ICOHP表明穩健的配位結構可避免DME去配位，從而避免電解液氧化。總之，這項工作揭示了精確優化溶劑化結構以顯著提高LHCE的高壓性能的策略。

圖2. 基于有限Li與NCM或LCO正極組裝的全電池性能

Deciphering and modulating energetics of solvation structure enables aggressive high-voltage chemistry of Li metal batteries, Chem 2022. DOI: 10.1016/j.chempr.2022.10.027

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