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ACS Catalysis：Y起大作用！增強催化NH3-SCR的Cu/SSZ-39在900°C下的水熱穩(wěn)定性

由于Cu/CHA催化劑在800°C時具有優(yōu)異的水熱穩(wěn)定性，該催化劑已成功應用于工業(yè)NH₃-SCR。然而，在900°C下水熱老化(HTA)4h后，Cu/CHA催化劑在300°C時的最大NO_x轉化率僅為60%左右。到目前為止，Cu/SSZ-39在900°C下不能承受超過5小時的HTA。針對未來Cu/SSZ-39在NH₃-SCR反應中的工業(yè)應用，需要進一步延長其900°C HTA后的催化壽命。

基于此，四川大學徐海迪課題組采用稀土離子Y³⁺增強Cu/SSZ-39催化劑在900°C下的穩(wěn)定性，并對Y³⁺的增強穩(wěn)定機理進行了深入分析。實驗結果顯示，1wt% Cu/Y_1.0-SSZ-39在900°C處理10 h后水熱穩(wěn)定性最強，在200 ~ 550°C處理后NO_x轉化率可達70%以上。對Y³⁺的優(yōu)化功能可歸納如下:Y³⁺的空間位阻效應抑制了SSZ-39分子篩的內部收縮，防止Cu/Y_1.0-SSZ-39分子篩在制備過程中的結構塌陷。同時，保留較多的Si(2OAl)結構為Cu/Y_1.0-SSZ-39提供了豐富的酸中心和離子交換中心。

此外，Y³⁺在SSZ-39分子篩中的空間位阻效應有助于Cu²⁺與SSZ-39分子篩D6R中的兩個骨架氧原子相互作用，在Cu/Y_1.0-SSZ-39分子篩表面形成更多的具有更強水熱穩(wěn)定性的Z2Cu物種。

Y³⁺的電子斥力誘導ZCuOH進入Cu/Y-SSZ-39內通道的離子交換位點，并通過表面Y³⁺和Z2Cu對H₂O分子的空間位阻效應進一步提高ZCuOH的水熱穩(wěn)定性。由于Y³⁺的這些優(yōu)化功能，成功地提高了分離的Cu²⁺物種和SSZ-39沸石骨架在900°C的水熱穩(wěn)定性，這可以為設計滿足嚴酷工況下NO_x“近零”排放的催化劑提供重要指導。

Highlights on Key Roles of Y on the Hydrothermal Stability at 900 °C of Cu/SSZ-39 for NH₃-SCR. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c03757

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