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?上硅所李馳麟Mater. Today：界面氣體釋放+去污實現高可逆氟化物轉換電池

石榴石型Ta摻雜的Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZTO）電解質在空氣暴露下會發生不穩定的化學鈍化，導致與鋰金屬的界面潤濕性和導電性差。

在此，中科院上海硅酸鹽研究所李馳麟研究員等人提出了一種簡單的氣體分子釋放和清潔策略以在溫和溫度（~ 200℃）下將鈍化的Li₂CO₃轉化為離子導電性Li₃PO₄疇，而不是通過通常的機械拋光、高溫分解和酸溶解方法來去除石榴石表面的Li₂CO₃鈍化層。

作者采用乙醇溶液中的NaH₂PO₂鹽滲入Li₂CO₃層，在溫和加熱下通過歧化反應（2NaH₂PO₂→Na₂HPO₄ + PH₃）原位釋放PH₃氣體分子。PH₃氣體具有較強的還原性，可促進周圍Li₂CO₃的充分還原。同時原位形成的Li₃PO₄疇層可以保護LLZTO表面，即使在鋰化后也可作為鋰離子導電中間層。此外，由于殘留在LLZTO上的Na₂HPO₄具有優先水合能力，也有利于減輕石榴石因水分再鈍化的影響。

圖1. 氣體釋放和清潔策略的示意圖

因此，改性LLZTO（NaH₂PO₂-LLZTO）在25℃下與Li金屬的界面電阻為可忽略不計的2 Ω cm²，其臨界電流密度（CCD）達到2.6mA/cm²的高值。相應的Li/Li對稱電池可在0.1mA/cm²下穩定循環1500小時，即使在1 mA/cm²的高電流密度下也可穩定循環140小時。甚至，固態NCM811/NaH₂PO₂-LLZTO/Li電池也可在0.5 C下穩定運行500次，截止電壓為4.5V。

此外，低N/P比（~4）和高正極負載的全電池可在25℃下穩定循環且表現出162.8 mAh/g的高比容量，100次循環后的容量保持率為81.2%。值得注意的是，更具挑戰性的固態FeF₃/Li轉換電池在0.3 C下提供480 mAh/g的高可逆容量且100次循環后仍保持370 mAh/g的容量。總之，這種界面滲透-去污方法為實現高能固態鋰金屬電池提供了切實可行的解決方案，尤其是基于轉化型氟化物的電池。

圖2. 轉換型FeF₃/Li固態電池的電化學性能

Enable high reversibility of Fe/Cu based fluoride conversion batteries via interfacial gas release and detergency of garnet electrolytes, Materials Today 2022. DOI: 10.1016/j.mattod.2022.10.019

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