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可充電鋅空氣電池（ZABs）具有低成本、高安全性、高能量密度和零碳排放等優點，然而氧還原/析出反應（ORR/OER）反應動力學緩慢導致的低功率密度、較差的可逆性和能量轉換效率阻礙了其商業應用。因此，迫切需要開發用于可充電ZAB的豐富且高效的雙功能氧電催化劑，目前仍具有巨大的挑戰。

在此，山東大學張進濤教授等人通過簡單的自組裝-熱解策略制備了具有高支鏈碳納米管和鈷活性位點的3D碳納米片聚集體（CoCNTs/PNAs）。具體而言，受直接靶向癌細胞的受體和配體親和力的啟發，作者基于殼聚糖和葉酸（FA）的微型仿生配位提供了一個促進金屬離子錨定的反應平臺。

其中，殼聚糖與FA的預配位作用導致了由納米片組成的分層聚集體的形成。二者的表面官能團（如羧基、氨基）通過金屬-N配位為金屬離子提供了錨定位點，可避免過量金屬離子的團聚。同時，具有互連碳納米管的納米片聚集體的分層結構將有助于有效的電子傳遞和離子擴散，從而提高電催化性能。此外，N摻雜石墨碳層的約束效應還可保護鈷納米顆粒免受腐蝕浸出，從而優化了電子結構和穩定性。

圖1. 電催化機理的DFT計算

因此，優化的CoCNTs/PNAs電催化劑在氧還原（E_1/2= 0.925 V）和析氧（E_{j = 10} = 1.54 V）反應中表現出優于Pt/C-RuO₂催化劑的雙功能活性。通過DFT計算，作者發現N摻雜在Co金屬位點的d帶中心調節中起著極其重要的作用，并降低ORR和OER反應決速步驟的能壘。對于實際應用，基于CoCNTs/PNAs電催化劑在水系電解液中組裝的ZAB實現了高達371.6 mW cm^-2的大峰值功率密度及2000小時的出色循環耐久性，優于大多數報道的過渡金屬基催化劑。

更重要的是，基于該電催化劑組裝的全固態ZAB具有良好的柔韌性、優異的循環穩定性（在2 mA cm^-2下可平穩運行2600分鐘）和高往返效率（首圈循環高達76.5%）。總之，這項工作將為通過分層多孔結構設計調整功能電催化的金屬-碳載體相互作用開辟一條新途徑。

圖2. 全固態柔性ZAB的電化學性能

Tuning Co-Catalytic Sites in Hierarchical Porous N-Doped Carbon for High-Performance Rechargeable and Flexible Zn-Air Battery, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202871

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?山大張進濤AEM：N摻雜+金屬活性位點協同實現高性能鋅空氣電池

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