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陳光需/趙云/趙偉偉/谷林ACS Nano: 富含雙銅中心CuPPh納米棒，高效電催化CO2活化和C-C耦合

在某些金屬酶中，多金屬中心具有適當(dāng)?shù)囊患?jí)/二級(jí)配位環(huán)境，可以高效、高選擇性地發(fā)生C-C偶聯(lián)反。因此，受上述啟發(fā)，通過(guò)分子組裝建立活性位點(diǎn)來(lái)開(kāi)發(fā)具有明確結(jié)構(gòu)的功能催化劑以有效和選擇性地催化CO₂的還原以生產(chǎn)高附加值的產(chǎn)品具有重要意義。

近日，華南理工大學(xué)陳光需和趙云、南京大學(xué)趙偉偉和中科院物理研究所谷林等成功地開(kāi)發(fā)了一種分子組裝策略來(lái)制備含有豐富雙銅中心的CuPPh納米棒，用于電化學(xué)CO₂活化和C-C耦合。

組裝好的分子CuPPh催化劑在水溶液中表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)CO₂還原性能，主要產(chǎn)生高附加值的C₂₊碳?xì)浠衔?乙烯)和含氧化合物(乙醇)。

利用密度泛函理論(DFT)計(jì)算、原位X光吸收光譜(XAS)和準(zhǔn)原位X射線光電子能譜(XPS)以及反應(yīng)中間體捕獲，研究人員確定了這種優(yōu)異的催化性能源于棒狀組件中大量的雙銅中心。

在沒(méi)有CO₂存在的情況下，Cu-Cu距離長(zhǎng)達(dá)7.9 ?；結(jié)合CO₂分子后，Cu-Cu距離顯著減小，表明其具有動(dòng)態(tài)協(xié)同作用。此外，雙銅中心通過(guò)涉及草酸(OOC-COO)中間體的CO₂轉(zhuǎn)移耦合機(jī)制促進(jìn)C-C耦合，實(shí)現(xiàn)高效生產(chǎn)C₂₊產(chǎn)物。

組裝的CuPPh納米棒表現(xiàn)出高活性、優(yōu)異的穩(wěn)定性和對(duì)C₂₊產(chǎn)物的高法拉第效率(FE)，在-0.96 V的電位下對(duì)CO₂還原為C₂H₄和CH₃CH₂OH的法拉第效率分別為45%和13%，其性能可與最先進(jìn)的氧化銅基催化劑相媲美。

總的來(lái)說(shuō)，研究結(jié)果表明，利用分子組裝催化劑的類(lèi)金屬酶性質(zhì)可以大大提高CO₂RR的選擇性，這促進(jìn)了性能優(yōu)異的CO₂還原催化劑的合理設(shè)計(jì)。

Molecular Assembled Electrocatalyst for Highly Selective CO₂ Fixation to C₂₊ Products. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c07138

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