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Nature子刊:Ptn-Ov協(xié)同位點功勞大!促進MoO3/γ-Mo2N催化低溫RWGS

本文利用MoO3/γ-Mo2N結構的應力及Pt與載體的相互作用,成功地構建了具有高密度Ptn-Ov協(xié)同中心的高效催化劑

Nature子刊:Ptn-Ov協(xié)同位點功勞大!促進MoO3/γ-Mo2N催化低溫RWGS
在多相催化中,活性金屬和載體之間的界面在催化各種反應中起著關鍵作用,特別是活性金屬與載體上的氧空位之間的協(xié)同作用可以大大提高催化效率。然而,在催化劑表面構建高密度金屬空位協(xié)同中心是非常具有挑戰(zhàn)性的。
近日,北京大學馬丁中國科學技術大學付強山東大學賈春江等利用MoO3/γ-Mo2N結構的應力及Pt與載體的相互作用,成功地構建了具有高密度Ptn-Ov協(xié)同中心的高效催化劑,并用于催化逆水煤氣變換(RWGS)反應。
Nature子刊:Ptn-Ov協(xié)同位點功勞大!促進MoO3/γ-Mo2N催化低溫RWGS
Nature子刊:Ptn-Ov協(xié)同位點功勞大!促進MoO3/γ-Mo2N催化低溫RWGS
對于RWGS催化劑,活性金屬簇可以解離H2,而氧空位可以激活CO2,因此在活性金屬團簇和氧空位之間制備具有高密度協(xié)同中心的催化劑可以大大提高催化劑的低溫活性。
研究人員在具有MoO3鈍化表面的γ-Mo2N載體上沉積了單個Pt原子,利用MoO3/γ-Mo2N異質結構的應力作用,在預處理和反應過程中產(chǎn)生足夠的表面氧空位,將表面MoO3轉化為MoOx;分散的Pt原子還原成尺寸小于1nm的Pt團簇,并將其錨定在MoOx表面,形成豐富而穩(wěn)定的金屬團簇-氧空位協(xié)同位點。
Nature子刊:Ptn-Ov協(xié)同位點功勞大!促進MoO3/γ-Mo2N催化低溫RWGS
所得的Pt-MoO3/γ-Mo2N催化劑在300 °C下的CO收率為17.2×10-5mol gcat-1s-1,其催化低溫逆水煤氣變換(RWGS)反應的性能優(yōu)于已報道的大多數(shù)催化劑。
此外,綜合原位表征和理論計算表明,Ptn-Ov協(xié)同位點增強了反應物分子的活化,加速了RWGS反應。總的來說,該項工作證明了利用異質結構和金屬載體相互作用應力構建高密度活性金屬空位界面的可行性,這為設計和開發(fā)具有高活性的負載型催化劑提供了新的策略。
Ptn-Ov Synergistic Sites on MoOx/γ-Mo2N Heterostructure for Low-temperature Reverse Water-gas Shift Reaction. Nature Communications , 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33308-7

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