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本文首次報告了通過簡單的一步煅燒方法將摻鋅的CoTe2與納米結構的氮摻雜碳(NC)多面體框架相結合。

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開發具有高催化活性的導電催化劑被認為是改善鋰硫電池正極動力學的有效策略,特別是在大電流密度和貧電解液下。晶格應變工程一直是調整催化劑局部結構的一種策略,并有助于理解應變和催化劑性能之間的結構-活性關系。
山東大學徐立強等首次報告了通過簡單的一步煅燒方法將摻鋅的CoTe2與納米結構的氮摻雜碳(NC)多面體框架相結合。
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圖1. 材料制備及表征
在熱解過程中,ZIF-67前體中的有機配體將完全轉化為氮摻雜碳框架,ZIF-67中含有的Co2+前體將轉化為單原子金屬鈷,直到與Te反應后變成CoTe2。在CoTe2晶格中進一步構建一個摻雜少量Zn2+的Co0.9Zn0.1Te2,以保持CoTe2的整體晶體結構,并促進Co0.9ZnCn0.1Te2與氮摻雜碳襯底的良好復合。
合成的復合材料不僅繼承了ZIF-67穩定的多面體框架,而且還為Co0.9ZnCn0.1Te2形成了一個相互連接的摻氮碳基底,有利于電子的傳輸。低Zn2+摻雜產生的Jahn-Teller效應可以誘發溫和的晶格應變,豐富Co0.9ZnCn0.1Te2的活性位點暴露,提高催化劑的催化活性,從而加速硫正極的電化學動力學。
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圖2. 催化轉化研究
受益于Co0.9ZnCn0.1Te2催化劑的優勢,組裝的Li-S電池在1C時可以提供1030 mAh g-1的初始容量,在2C時提供893 mAh g-1的容量,并穩定地運行2500次以上。此外,在7.7mg cm-2的高硫含量和僅為4 μL mg-1的電解液用量下,硫正極的面容量可以達到12.8 mAh cm-2。
在以前的大多數報告中,更多的是強調加強吸附的重要性,但加強吸附并不一定導致催化活性的提高。相反,多硫化物的解吸速度太慢會導致催化劑失活,并抑制硫轉化反應的進行。在這項工作中,鋅原子被成功地納入CoTe2晶格,誘導的晶格畸變促進了催化活性的提高,促進了中間多硫化物的解吸能力,并確保了催化劑在反應體系中的高效活性。
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圖3. Li-S電池性能
Zinc-assisted Cobalt-ditelluride Polyhedra Inducing Lattice Strain to Endow Efficient Adsorption-catalysis for High-energy Lithium-sulfur Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202204403

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