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1. 許武/張繼光AFM：雙層鋰負極保護策略實現(xiàn)高倍率鋰金屬電池

8篇電池頂刊：潘鋒、魯兵安、陳仕謀、許武、張繼光、何冠杰、曹敏花、劉明賢等成果！

盡管鋰金屬負極（LMA）具有超高的理論比容量和極低的電化學氧化電位，但固體電解質間相（SEI）的不均勻性、”死”鋰的形成以及電解液的持續(xù)消耗仍然阻礙了LMA的實際應用。

太平洋西北國家實驗室許武、張繼光等受聚環(huán)氧乙烷（PEO）化學/結構優(yōu)勢特點的吸引，提出了一個雙層（DL）涂層的LMA保護概念。

圖1 DL涂層的作用

研究顯示，DL由提供均勻離子傳輸的PEO基底層（BL）和保持DL機械完整性的交聯(lián)頂層（TL）組成，它們減少了鋰金屬與液態(tài)電解液之間的副反應。因此，DL@Li允許形成一個穩(wěn)定的SEI層，以防止電解液的滲透，其主要由LiF和Li₂O組成。此外，DL@Li在沉積后表現(xiàn)出更光滑的表面，比裸Li顆粒更大。結果，在DL的物理化學特征的驅動下，DL@Li||NMC622電池顯示出卓越的循環(huán)性，在電流密度為2.1 mA cm^-2（C/2倍率）的情況下，經過220次循環(huán)后容量保持率為92.4%，LMA的表面保持光滑，NMC622的正極結構也保存良好。

圖2 DL@Li的電化學穩(wěn)定性和鋰的沉積行為

此外，值得注意的是，由于均勻的離子通量和減少的副反應，DL@Li||NMC622電池在6.9 mA cm^-2（1.5C倍率）的高電流密度下充電后達到了126.0 mAh g^-1的較高放電容量。據悉，在高面積容量負載的Li||NMC622電池中還沒有報道過如此出色的電化學性能。作者相信，這種定制的DL保護可以有效地解決高倍率和高能量密度鋰金屬電池的艱巨挑戰(zhàn)。

圖3 Li||LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂電池的電化學循環(huán)性

High Current-Density-Charging Lithium Metal Batteries Enabled by Double-Layer Protected Lithium Metal Anode. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207172

2. 何冠杰/柴國良AEM：超穩(wěn)定水系鋅離子電池，5000次循環(huán)容量保持92%

采用預適配陽離子的層狀錳氧化物作為水系鋅離子電池（AZIBs）的正極引起了巨大的興趣，因為其開放的二維通道可以實現(xiàn)快速的離子擴散，并且在拓撲化學（脫）插層過程中具有溫和的相變。然而，由于與主體內帶負電的亥姆霍茲平面的松散相互作用以及二維結構中客體（脫）插層時的剪切/膨脹效應，不可避免地會看到這些“柱”陽離子從主體中浸出，這意味著需要合適的調節(jié)以防止它們快速性能衰減。

倫敦瑪麗女王大學何冠杰、中科院福建物質結構研究所柴國良等首次提出了一類新的超結構層狀錳氧化物，Mg_0.9Mn₃O₇·2.7H₂O，旨在實現(xiàn)高性能AZIBs的強大正極。

圖1 Mg_0.9Mn₃O₇·2.7H₂O的結構和形態(tài)表征

研究顯示，Mg_0.9Mn₃O₇·2.7H₂O在0.2 A g^-1和5 A g^-1時，可以實現(xiàn)312 mAh g^-1和132 mAh g^-1的高比容量，以及5000次循環(huán)后92%容量保持率的出色循環(huán)穩(wěn)定性。同時，其卓越的倍率能力和晶格結構的準零體積變化進一步驗證了其在實際應用中作為一種有前景的正極主體的可行性。

圖2 電化學性能比較

作者進一步通過對傳統(tǒng)層狀錳氧化物（δ-Mg₂Mn₁₄O₂₇·nH₂O、δ-MnO₂·nH2O和δ-Na_0.55Mn₂O₄·2.4H₂O）和Mg_0.9Mn₃O₇·2.7H₂O的結構/化學演變和電化學性能的原位實驗和理論比較，詳細討論了超結構正極材料的優(yōu)點。研究表明，微觀結構對性能的改善源于網狀MnO₆和MgO₆鏈的特定二維特征以及內置的Mn空位，它們賦予了氫鍵穩(wěn)定的層狀結構和過渡金屬層的水平釘住效應。因此，與以前報道的錳基正極相比，這種堅固的框架具有較少的錳遷移和準零的晶格體積變化，有助于提高電化學性能。總之，這些發(fā)現(xiàn)為開發(fā)可逆AZIBs的層狀過渡金屬氧化物的超級結構提供了新的見解。

圖3 Mg_0.9Mn₃O₇·2.7H₂O的非原位表征

Hydrogen-Bond Reinforced Superstructural Manganese Oxide As the Cathode for Ultra-Stable Aqueous Zinc Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201840

3. 曹敏花/毛寶光Nature子刊：基于應變調節(jié)的可逆鈉電硫屬化物負極

調控用于儲能的過渡金屬硫屬化物的可逆氧化還原化學通常面臨著巨大的挑戰(zhàn)，因為很難直接調節(jié)放電產物。

北京理工大學曹敏花、毛寶光等報道了拉伸應變的MoSe₂（TS-MoSe2）可以作為宿主將其應變轉移到相應的放電產物Mo上，從而有助于調節(jié)吉布斯自由能變化（ΔG）并實現(xiàn)可逆的鈉存儲機制。

圖1 理論計算

具體而言，在該研究中，2-甲基咪唑（2-MI）被選擇通過其強大的配體效應對研究對象（Mo和MoSe₂）施加應變。研究顯示，繼承應變會造成Mo的晶格畸變，從而調整d帶中心上移，使其更接近費米水平，以增強Na₂Se的吸附性，從而導致Mo/Na₂Se和MoSe₂之間氧化還原化學的ΔG下降。

圖2 放電和充電過程的非原位XPS 和原位拉曼光譜研究

因此，TS-MoSe₂顯示出高度可逆的鈉存儲轉換機制，而其對應物（無約束的MoSe₂）在充電過程中不能被恢復。更令人印象深刻的是，TS-MoSe₂在廣泛的溫度范圍內（50至-30 °C）實現(xiàn)了高倍率容量和出色的循環(huán)穩(wěn)定性。總之，這項工作為轉換型TMDs的堿金屬離子儲能研究提供了一個方向，這對合理設計高性能電極材料至關重要。

圖3 電化學性能

Strain-regulated Gibbs free energy enables reversible redox chemistry of chalcogenides for sodium ion batteries. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33329-2

4. 同濟劉明賢AFM：超長壽命鋅離子存儲，400000次循環(huán)后容量保持96.8%！

高親鋅和穩(wěn)定的碳支架的定制納米架構對于具有雙高超電容活性和耐久性的鋅離子存儲來說至關重要，但仍然具有挑戰(zhàn)性。

同濟大學劉明賢等報告了一種路易斯對相互作用引導的自組裝策略，以設計激活鋅存儲點的碳超結構。

圖1 碳超結構的形成過程及形貌表征

具體而言，通過氯化鐵（FeCl₃，路易斯酸）和對苯二甲醇（PDM，路易斯堿）之間的相互作用，通過H-鍵和π-π堆疊可定制聚合物超結構。該聚合物的上層結構是穩(wěn)定的，并且可以方便地進行碳化，以獲得具有良好繼承幾何形狀的高孔隙碳。該碳超結構具有納米觸手交織的多孔模塊和堅固的網絡，可提供高效的親鋅活性位點和大量的主客體交互界面，以用于激活卓越的電容電荷存儲。

圖2 熱解后獲得的碳超結構的結構表征

因此，制備的鋅離子雜化電容器（ZHCs）收獲了電化學指標的全面改善，包括優(yōu)異的倍率能力（100 A g^-1）、高能量密度（161.2 Wh kg^-1，基于正極）和持久的穩(wěn)定性（400000次循環(huán)后96.8%的容量保持率）。實驗表征和理論模擬的結合將異常高能量存儲的根源確定為在親鋅位點交替吸收相反電荷以及在超穩(wěn)碳超結構中異雙原子基序與鋅離子的多電子氧化還原反應。這項工作中提出的設計策略為定制高性能的碳超結構開辟了新的機會，并突出了它們在鋅基儲能裝置中的應用前景。

圖3 水系ZHC的電化學性能評估

Lewis Pair Interaction Self-Assembly of Carbon Superstructures Harvesting High-Energy and Ultralong-Life Zinc-Ion Storage. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208049

5. 魯兵安/劉全慧/王星輝AEM：源于天然苧麻的高性能鉀電池纖維素隔膜！

盡管鉀電池（KBs），如鉀金屬電池和鉀離子電池，有望實現(xiàn)低成本和高能量密度，但目前還沒有能夠滿足KBs運行的專用隔膜。

湖南大學魯兵安、劉全慧、福州大學王星輝等通過對纖維素的天然超分子結構進行工程設計，獲得了一種具有高性能的分級多孔纖維素（HPC）隔膜。

圖1 來自苧麻的新型HPC隔膜的示意圖和纖維素的超分子結構

具體而言，選擇苧麻為原料，采用環(huán)保型 2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基（TEMPO）介導的氧化和劇烈磁力攪拌，可將苧麻分解成纖維素納米原纖維（CNF），這也有助于去除木質素和半纖維素。纖維素的超分子和分層結構使隔膜具有高孔隙率、優(yōu)良的機械性能、優(yōu)異的電解液潤濕性和穩(wěn)定的熱性能。小孔徑(0.64 μm)和合適的曲折度(1.83)的結合能夠實現(xiàn)均勻的電流分布并抑制K枝晶的刺穿。

圖2 K//K對稱電池的電化學性能

結果，K//K對稱電池的壽命超過1000小時而不發(fā)生短路。受益于高的K⁺轉移數（0.69），采用HPC隔膜的石墨//K和普魯士藍（PB）//K電池表現(xiàn)出卓越的循環(huán)穩(wěn)定性（分別為400和200次循環(huán)）和高倍率性能。此外，采用HPC隔膜的PB//石墨全電池在100次循環(huán)中可提供86 mAh g^-1的可逆轉容量。總體而言，這種新型HPC隔膜通過對植物進行合理的結構改造，為KBs和其他儲能系統(tǒng)的可持續(xù)發(fā)展提供了可能。

圖3 采用HPC隔膜的KIBs的電化學性能

Natural Supra-Molecular Structure Engineering for High-Performance Potassium Batteries Separator. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202357

6. 深大/北大AFM：全面揭示鋰電池的產氣行為，邁向安全實際應用！

鋰電池產生的氣體對其電化學性能是不利的，尤其是在無人看守的失控條件下，容易造成氣體的突然積累（包括可燃氣體），從而引發(fā)爆炸和燃燒等安全問題。全面了解不同條件下的電池產氣機制極為重要，有利于實現(xiàn)對電極和電解液之間復雜反應過程的直觀認知，為優(yōu)化電池性能提供有效策略。

深圳大學劉劍洪、張黔玲、胡江濤、北京大學深圳研究生院潘鋒等總結了有關電池產氣機制的最新進展，并突出強調提高電池安全性的氣體抑制策略，還提出了未來產氣分析和抑制的新方法。預計該綜述將促進鋰電池在性能、氣體抑制和安全方面的進一步發(fā)展，特別是在高能量密度系統(tǒng)中。

圖1 不同條件下的產氣過程及其對電池性能和安全性的影響

作者首先回顧了正極材料、負極材料和電解液的產氣機制，這使大家對普通電池系統(tǒng)的產氣情況有了全面和統(tǒng)一的認識。同時總結了防止產氣的策略，包括電極材料和電解液之間的緩沖層構建、電極材料的優(yōu)化和改性、電極元件和電解液的結構設計、測試條件的調整等，為防止氣體的產生打開了視野，有望為更有效的氣體抑制策略提供參考。但僅僅依靠一兩種策略來完全抑制產氣是不容易的，因為從電池中觀察到的氣體可能來自不同的部件，包括正極、負極、電解液、導電碳、殘余水等，這是一項巨大的產氣抑制工程，電池的每個部分都應該特別注意。

圖2 正極與電解液的界面化學反應

氣體檢測和分析是解決鋰電池中產氣問題的基礎。然而，最常采用的設備，差示電化學質譜(DEMS)，有很大的局限性，如電解液蒸發(fā)引起的氣體檢測時間有限，由于使用大量的電解液而與實際電池系統(tǒng)有偏差，收集的氣體產生結果的準確性等，因此，進一步改進DEMS的測試是必要和重要的。

結合上述回顧和氣體檢測的不足，這項工作提出未來產氣分析和抑制的簡短觀點如下：1）具有高精度的長時間氣體測試能力，設計和開發(fā)多功能原位DEMS設備，該設備應滿足以下要求，包括長期持續(xù)測試、先進的揮發(fā)性電解液冷凝和補充系統(tǒng)、氣體檢測的高靈敏度、標準和可重復的氣體測試協(xié)議；2）氣體測試過程的科學設計，建議進行全電池的產氣研究，通過研究氣體類別和含量來跟進分析串擾反應；

圖3 源于固態(tài)電解質的產氣

3）全方位氣體測試的相關性討論，應在正常工況和熱失控情況（高溫、過充、短路等）下對產氣進行系統(tǒng)研究，這有利于建立兩種產氣機理之間的關聯(lián)；4）聯(lián)合檢測的先進技術，需要在開發(fā)精確的檢測技術方面付出更多努力；5）多種產氣抑制方法，電池中產生的氣體源很多，因此在電池組裝前應對所有可能產生氣體的組件進行修改和優(yōu)化；6）對產氣的深入研究，正常情況和熱失控情況下的產氣機理分析和抑制方法可以抑制復雜的電池安全問題，同時提高電化學性能。

圖4 未來電池產氣分析的方向

Revealing Lithium Battery Gas Generation for Safer Practical Applications. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208586

7. JACS：機器學習預測適合全固態(tài)Li-S電池的固態(tài)電解質

鋰硫電池（LSB）是最有前景的儲能技術之一，因為其成本低，硫儲量高。然而，多硫化物穿梭及其相應的容量衰減問題是其商業(yè)化的一個主要障礙。采用固態(tài)電解質（SE）取代傳統(tǒng)的液態(tài)電解質是一個潛在的解決方案。

加利福尼亞大學圣迭戈分校王學彬、魯爾基理工學院Swastika Banerjee等利用基于密度泛函理論的計算和機器學習的原子間勢，對全固態(tài)LSB中正極-電解質界面的熱力學和動力學進行了全面研究。

圖1 用于界面MTP開發(fā)的被動和主動學習流程圖

總的來說，預測顯示，充電后的S₈正極比完全放電的Li₂S正極的反應性要強得多。此外，預測表明，在幾種主要的固態(tài)電解質（氧化物、硫化物、氮化物和鹵化物）中，硫化物SE通常對S₈正極最穩(wěn)定，而其他SE化學成分則高度電化學不穩(wěn)定。如果由于其他原因需要使用其他的SE，一些二元和三元的硫化物（例如LiAlS₂、Sc₂S₃、Y₂S₃）被預測為優(yōu)秀的緩沖層。

圖2 基于不同電解質/電極的反應能（左）和體積變化百分比

最后，作者利用主動學習方法開發(fā)了一個精確的機器學習原子間勢（ML-IAP）來研究S₈|β-Li₃PS₄界面。大型界面模型（>1000s原子）的分子動力學（MD）模擬顯示，最穩(wěn)定的Li₃PS₄（100）表面傾向于與S₈形成具有二維通道和較低鋰擴散激活障礙的界面。總體而言，這些結果為下一代全固態(tài)LSB的正極-電解質界面設計提供了關鍵的新見解。

圖3 α-S₈的電化學反應能（左）和相應的體積變化（右）

Thermodynamics and Kinetics of the Cathode–Electrolyte Interface in All-Solid-State Li–S Batteries. Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c07482

8. 北化陳仕謀EES：離子液體添加劑延長鋅電池35倍循環(huán)壽命！

兩性離子液體（ZIL）含有共價結合的陽離子和陰離子分子，具有潛在的電化學應用。

北京化工大學陳仕謀等通過在電解液中加入ZIL添加劑，在鋅金屬電池的負極和正極的界面上構建了一個自適應的電雙層（EDL）。

圖1 電解液設計

具體而言，在電解液中加入ZIL后，在電場作用下，陽離子和陰離子分子可以選擇性地聚集在電極表面，從而在鋅負極上形成動態(tài)靜電屏蔽層，而在正極上形成獨特的貧水界面。對一系列ZIL的篩選表明，3-（1-甲基咪唑）丙烷磺酸酯（ImS）增強了循環(huán)穩(wěn)定性，因為咪唑陽離子的π-π堆積形成的動態(tài)靜電屏蔽層可以調節(jié)均勻的鋅沉積，并通過ImS的磺酸鹽提供新的Zn²⁺傳輸通道。原位表征和模擬計算的結合表明，ImS添加劑占據了有限的成核友好位點，迫使Zn²⁺沉積在更多的相鄰位點上，從而改變了Zn²⁺在EDL中的傳輸路徑。此外，正極材料的溶解也被正極上的自適應EDL明顯抑制。

圖2 半電池性能

因此，受益于上述策略，Zn//Zn電池實現(xiàn)了無枝晶的沉積/剝離，與基礎電解液相比，運行壽命提高了35倍（3500小時），并且在高電流密度（10 mA cm^-2, 20 mAh cm^-2）下，Zn的利用率超高（85%）。此外，Zn/NaV₃O₈·1.5H₂O全電池顯示出超快的充放電速度（在20A g^-1條件下進行3000次循環(huán)后容量保持率為88%），并在高質量負載正極（10.16 mg cm^-2）下表現(xiàn)出3.38 mAh cm^-2的超高面容量（540次循環(huán)后保持率為91.15%）。

圖3 Zn//NVOH電池性能

Engineering Self-adaptive Electric Double Layer on Both Electrodes for High-Performance Zinc Metal Batteries. Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/d2ee02687b

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