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?俞書宏/高敏銳AM:BP/CoSe2助力酸性電解質(zhì)中電化學(xué)生成H2O2

本文報(bào)道了一種過渡金屬二硫化物納米結(jié)構(gòu)

利用雙-電子氧還原電化學(xué)生成過氧化氫(H2O2)提供了一種綠色方法,以減輕目前對(duì)能源密集型蒽醌工藝的依賴,并有望實(shí)際應(yīng)用。然而,在堿性環(huán)境中,H2O2不穩(wěn)定并且會(huì)快速分解。在酸性電解質(zhì)中制備H2O2可以防止其分解,但活性、穩(wěn)定和選擇性的電催化劑的選擇受到很大限制。
基于此,中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)俞書宏院士高敏銳教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了一種過渡金屬二硫化物納米結(jié)構(gòu),即用幾層黑磷(BP)納米片功能化二硒化鈷納米帶(CoSe2 NBs),可以實(shí)現(xiàn)在扶手椅方向的快速電子轉(zhuǎn)移,從而在酸性電解質(zhì)中高選擇性和高效的催化O2轉(zhuǎn)化為H2O2
?俞書宏/高敏銳AM:BP/CoSe2助力酸性電解質(zhì)中電化學(xué)生成H2O2
實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn),所制備的BP/CoSe2復(fù)合催化劑表現(xiàn)出極早的0.68 V vs. RHE起始電壓,接近Nernstian電位(UO2/H2O20=0.7 V)。在0.4 V vs. RHE下,該BP/CoSe2催化劑對(duì)H2O2產(chǎn)物實(shí)現(xiàn)了91%的法拉第效率(FE)。
?俞書宏/高敏銳AM:BP/CoSe2助力酸性電解質(zhì)中電化學(xué)生成H2O2
此外,BP/CoSe2催化劑可以在酸性電解質(zhì)的流動(dòng)電池反應(yīng)器中以1530 mg L-1 h-1 cm-2的穩(wěn)定、高產(chǎn)率將O2轉(zhuǎn)化為H2O2。光譜學(xué)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算研究共同揭示了BP誘導(dǎo)的CoSe2中的表面電荷重新分布,導(dǎo)致了有利的表面電子結(jié)構(gòu),從而削弱了HOO*吸附,進(jìn)而增強(qiáng)了形成H2O2的動(dòng)力學(xué)。
?俞書宏/高敏銳AM:BP/CoSe2助力酸性電解質(zhì)中電化學(xué)生成H2O2
Black Phosphorous Mediates Surface Charge Redistribution of CoSe2 for Electrochemical H2O2 Production in Acidic Electrolytes. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202205414.
https://doi.org/10.1002/adma.202205414.

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